Pelas Figuras 3.5 e 3.6 já cou evidente que os parâmentros ln ρ0obtidos pelos ajustes usando as equações de Mott e ES não são os mesmos [43]. Portanto, ajustamos os dados usando a Equação 3.7, gerando curvas que reproduzem muito bem os dados experimentais, conforme mostramos na Figura 3.10.
Os valores de Tlim obtidos são realmente baixos, mostrando que o regime de HAV-ES realmente não foi atingido. Para as amostras de baixa densidade, Tlim≈ 1K, e este valor cai para Tlim ≈ 0, 26K, para a amostra com densidade igual a 0, 34g/cm3. As amostras com densidade d igual a 0, 41 e 0, 48g/cm3 não apresentam o regime de HAV-ES. Em outras palavras, os parâmetros T1 e Tlim não puderam ser obtidos sem um considerável erro experimental, mostrando que, para que o regime de ES nessas amostras fosse atingido, temperaturas muito menores às que medimos seriam necessárias.
Já que a faixa de temperaturas onde o regime de HAV-ES não foi atingido, se tivéssemos feito a análise considerando as retas mostradas na escala de T−1/2, os valores de T
ES obtidos seriam incorretos, levando a conclusões errôneas sobre o transporte elétrico no material. Os parâmentros TM, TES e Tgapsão mostrados na Figura 3.11 em função da densidade volumétrica. Fica claro que todos os três parâmetros dependem suavemente com a densidade,
0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 0 2 4 6 8 10 l n . cm ) T -1/4 (K -1/4 )
Figura 3.10: Ajustes dos dados experimentais mostrados na Figura 3.5 usando a Equação 3.7
ao contrário dos obtidos a partir da equação de Aharony mostrados na Figura 3.8. Isto é esperado, uma vez que de acordo com as Equações 2.16 (que mostra que TM ∝ (g0ξ3)−1, Equação 2.21 (que de ne que TES ∝ (κξ)−1 e a de nição do gap dada pela Equação 3.2 (em 3-D), todos esses parâmetros deveriam realmente decrescer quando a densidade aumenta, já que o comprimento de localização e a constante dielétrica devem aumentar quando a densidade da amostra também aumenta.
A Figura 3.11 mostra que as três temperaturas características de condução elétrica na amostra têm um comportamento similar com a densidade, o que nos leva a pensar se estes três parâmetros não são proporcionais. E, de fato, são: se multiplicarmos TES por B2 e Tgap por B3, estes dois se igualam a T
M, sendo B igual a 3,1.
Se usarmos essas relações e substituí-las nas equações que de nem o gap (Equação 3.2) e os parâmetros TM e TES obtemos que:
κ∝ ξ2 e ∆∼ (g0ξ3)−1 ∼ e2
κξ (3.13)
0,15 0,30 0,45 10 2 10 3 0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 10 1 10 2 10 3 10 4 T M T ES T gap T ( K ) densidade (g/cm 3 )
Figura 3.11: TM, TES e Tgap = k∆B obtidos a partir dos ajustes dos dados
experimentais mostrados na Figura 3.10. Em destaque, TM, B2TES e B3Tgap.
O parâmetro B ,de nido no texto,é igual a 3,1.
localizados [4]. A segunda indica que a largura do gap é da ordem da interação coulombiana entre os dois portadores de carga que participam do processo de hopping, separados por uma distância igual ao comprimento de localização dos portadores. Se usarmos o fato de que TM e a largura do gap estão empiricamente ligados e a Equação 3.5, temos que:
εh ∆ = 0, 67 + 2, 58 µ T Tgap ¶34 (3.14) Para a amostra com densidade d = 0, 073g/cm3 encontramos T
gap ≈ 18, 3K. A menor temperatura alcançada em nosso criostato foi de 1,2 K, que levados à Equação 3.14, produz εh
∆ ≈ 1. Para amostras com densidades mais altas, o valor de Tgap cai, o que leva a valores de ε∆h > 1, o que mostra que o regime de HAV-ES puro realmente não foi alcançado.
amostra mais densa, d = 0, 34g/cm que foi ajustada usando a Equação 3.7 encontramos TM = 115,3 K. A menor temperatura obtida no experimento foi 1,2 K. Substituindo esses valores na Equação 3.6, encontramos que rh
ξ < 1, ou seja, o salto de hopping é menor que o comprimento de localização. Isto não ocorre para temperaturas menores que T = 8, 47mK nessa amostra. Para a amostra menos densa, o salto é maior que o raio de localização para temperaturas menores que T = 62, 6mK. Isso indica que o raio de localização realmente aumenta com a densidade volumétrica, a ponto de haver outros estados disponíveis dentro do volume localizado que permitem o salto do portador de cargas. 0,0 0,3 0,6 0,9 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 0,068 0,073 0,165 0,25 0,34 f 3 (x) = 1/3 (2x 1/4 + x) x ( l n 0 ) / A
Figura 3.12: Dados Experimentais para todas as amostras, numa escala de
ln³ρρ
0
´
/Aem função de x e a função f3(x) dada pela Equação 3.11
Além do mais, é possível concluir que o salto ocorre dentro da nanopartícula de carbono da seguinte forma: considere, a partir da Figura 3.1 que a nanopartícula tenha 40 nm de diâmetro. A partir da de nição de TES dada pela Equação 2.21, podemos calcular o valor do produto κξ = 47
TESµm/K. Para a amostra d = 0, 34g/cm
3 encontramos κξ = 3, 7µm e, para d = 0, 068g/cm3, temos κξ = 770nm. Para que o comprimento de localização esteja dentro da nanopartícula, é necessário que a constante dielétrica seja igual a 93, para a amostra mais densa, e igual a 19, para a segunda, com menor densidade. Estes valores estão coerentes com aqueles observados em compósitos com CB ou via espectroscopia de impedância que zemos nessas amostras (embora estas medidas não tenham fornecido dados
conclusivos a respeito da constante dielétrica do CB). Ou seja, os agregados de CB são isolantes que conduzem via estados localizados que estão dentro da nanopartícula. Assim, mesmo para amostras muito densas, não deve ocorrer uma transição metal-isolante. Isto está de acordo com uma amostra que testamos, com densidade igual a 0, 90g/cm3, onde a resistividade sempre aumenta com a diminuição de temperatura. Pela Figura 3.11, podemos extrapolar que a largura do gap é ainda maior em agregados individuais, o que evidencia o caráter isolante dessas estruturas de carbono.
0,1 0,2 0,3 10 100 T M e T E S ( K ) densitdade (g/cm 3 )
Figura 3.13: Parâmetros TM (símbolos quadrados) e TES (círculos) usando o
modelo disponível nesse trabalho e obtidos via a Equação 2.25 e o modelo de Aharony e colaboradores [15]
Para nalizar esta seção, apresentaremos duas guras. Primeiramente, podemos apresentar os dados mostrados e ajustados na Figura 3.10 colapsados em apenas uma curva. Para tal, de nimos x ≡ Tlim
TES
Tlim e, usando os valores obtidos a partir dos ajustes, os dados
para todas as amostras foram colocados num mesmo grá co numa escala ln³ρρ0´/Aem função de x. Como era de esperar, os dados experimentais de todas as amostras são muito bem descritas a partir da função mostrada na Equação 3.11, mostrando que a Equação 3.7 e os dados experimentais seguem a lei de escala proposta por Aharony e coloboradores [15]. Isto é mostrado na Figura 3.12.
E, nalmente, comparamos na Figura 3.13 as temperaturas características TM e TES obtidas usando a Equação 2.25, proposta por Aharony e colaboradores [15] (pontos em vermelho), e a Equação 3.7, proposta neste trabalho (pontos em preto).
Conforme já mencionamos na seção 3.3.2, os parâmetros de condutividade TM e TES obtidos pelo modelo de Aharony não são proporcionais, o que levaria que a relação ξ2 ∝ κ não é válido para nossas amostras. Ou seja, uma conclusão contrária ao que foi obtida usando nosso modelo. Consideramos isso uma evidência que o presente modelo é adequado para ajustar dados de condutividade elétrica em materias que apresentem condução por hopping, mas medidas em outros materiais são necessárias para que uma melhor comparação profunda entre ambos os modelos seja feita.
Capítulo 4
Magnetotransporte em CB
Nos capítulos anteriores, mostramos que o modelo de condução por hopping é o que melhor ajusta os dados experimentais, produzindo parâmetros razoáveis quando usamos uma nova formulação para o problema, mostrada na Seção 3.3.3 que gera uma equação que ajusta os regimes de HAV, além da faixa de transição. Para completar a análise das propriedades elétricas do material, para cada ponto experimental mostrado na Figura 3.10, em uma temperatura xa, foi aplicado um campo de até 15 T, e a resistividade em função do campo magnético foi obtida.
Nesse capítulo, discutiremos o magnetotransporte elétrico em carbon- black. Observamos que, em baixas temperaturas a resistividade aumenta com a aplicação do campo magnético, gerando uma magnetoresistência positiva (MRP) e, em temperaturas mais altas a magnetoresistência se torna negativa (MRN). Não há, contudo, um modelo teórico fechado para a magnetocondutividade no regime de hopping, que responda à todas as variáveis envolvidas e explique os grá cos obtidos. Devido a isso, este capítulo terá um formato diferente dos anteriores: ao invés de apresentarmos um capítulo com o resumo dos modelos teóricos existentes e outro, apresentando os resultados experimentais, teremos apenas este capítulo onde a teoria e os resultados serão mostrados.
Majoritariamente, foram feitas medidas para um campo magnético aplicado paralelo ao eixo do porta-amostra. Medidas com campo perpendicular ao eixo não mostraram diferenças entre as duas orientações.
Na primeira seção, iniciaremos com uma discussão básica: como o campo nagnético aplicado afeta as funções de onda do elétron localizado?
H
Figura 4.1: Figura ilustrativa de um porta-amostra e a orientação do campo magnético nas amostras medidas
4.1 Efeitos de campo magnético na função
de onda localizada: contração do raio de
localização
Como foi feito no capítulo anterior, vamos partir da aproximação de que as impurezas são caracterizadas por funções de onda do tipo hidrogenóides. Isto é feito no livro de Efros e Shklovskii [1], onde os autores fazem a dedução partindo da equação de Shrodinger de um elétron num doador e submetido a um campo magnético ~H paralelo ao eixo z das coordenadas cilíndricas (usadas como sistemas de coordenadas), associado a um potencial vetor ~A, modi ca a equação de Schrodinger de tal forma que observamos o aparecimento de uma energia potencial magnética EM dada por:
EM = ¯ h2r2
8mλ4 (4.1)
onde r é a componente radial das coordenadas cilíndricas e λ é o chamado raio magnético dado por:
λ = µ ¯h eH ¶12 (4.2) Nesse caso, não há solução explícita para a Equação de Scrodinger, exceto nos limites assintóticos de λ
ξ, onde ξ, de nido anteriormente como raio de localização, ainda mantém esse conceito e, na presente discussão, é análogo ao raio de Bohr da impureza na ausência de campos externos aplicados. Para
campos muitíssimo pequenos há poucos efeitos da aplicação do campo de tal forma que a energia do elétron e seu raio de Bohr permanecem praticamente inalterados. Para campos maiores, as mudanças são mais dramáticas.
Apenas com o intuito de exempli car isso, lembremos que, na ausência de campos aplicados, a função de onda ψ do elétron num doador decai exponencialmente com uma distância r′ da origem, ou seja, ψ ∝ exp³−r′
ξ ´. Mas se um campo relativamente fraco for aplicado, haverá apenas uma pequena correção no expoente dada por:
ψ ∝ expµ −r ′ ξ + −r2r′ξ 24λ4 ¶ (4.3) Quando nos referimos a campo su cientemente fraco, referimo-nos a condição λ >> ξ mas com ξ ≤ r ≤ λ2
ξ , ou seja, o decaimento exponencial da 4.3 é válido longe, mas não muito longe do eixo z. Ambos os termos no expoente podem ser encarados como barreiras de potencial que o elétron deve atravessar quando tunela de um sítio para um outro. A primeira barreira é a usual (ou seja, é a barreira em campo nulo pela qual o elétron deve tunelar), mas a segunda depende do campo aplicado. Segundo Efros e Shklovskii [1], essa dá signi cado físico ao comprimento λ2
ξ : quando r ≈ λ2
ξ, a segunda barreira se torna tão alta quanto a primeira. Assim, se o segundo termo é pequeno, este é apenas uma correção na função de onda. Mas se r >> λ2
ξ , o segundo termo governa o decaimento exponencial de tal forma que podemos encarar a função de onda do elétron como sendo quase igual a de um elétron livre no campo magnético. Expressando isso matematicamente, temos:
ψ ∝ expµ −|z| ξ + −r2 4λ2 ¶ (4.4) A Equação 4.3 é a expressão em campos baixos e a Equação 4.4 se refere a situação de campos altos. Naturalmente, esta de nição de alto e baixo depende das condições dadas para cada equação, ou seja, da relação entre ξ e λ, e não do valor do campo em si. Por exemplo, a condição λ ≈ ξ não está englobada nas condições acima. Nestas condições, a faixa ξ ≤ r ≤ λ2
ξ ) diminui até que λ ≈ ξ é satisfeito. Nesse caso, a forma assintótica da função de onda é idêntico ao que temos na Equação 4.4, mas substituindo ξ por ξH dado por: ξH = ¯ h √ 2mEH (4.5) este é o raio de Bohr da impureza que passa a depender do campo, uma vez que EH é a energia do auto-estado do elétron sob a aplicação de um campo. Quando λ >> ξ, temos EH = E0 e ξH = ξ, ou seja, a condição λ ≈ ξ está contida na Equação 4.4.
Para campos muito fortes, na condição λ << ξ, o campo aplicado provoca um decaimento ainda mais forte da função de onda caracterizado por uma energia do elétron dada por:
EH = E0ln µ H H0 ¶2 , H0 = cm2e3 κ2¯h3 (4.6) onde c é a velocidade da luz, m é massa do elétron. O que ca bem claro é que, em todas as condições citadas aqui, a aplicação de um campo magnético forte provoca uma redução da cauda das funções de onda eletrônicas, ou seja, o decaimento exponencial é ainda mais rápido. Em outras palavras, a aplicação de um campo magnético contrai a função de onda do elétron. Esta é a conclusão mais importante até aqui, nesta seção.
Se a função de onda do elétron é mais localizada, toda a discussão subsequente à de nição do expoente ξij da resistência Rij dada pela Equação 2.10 deve ser refeita. Há uma variação ∆ξ devido à aplicação do campo magnético, e quando repetimos o processo de minimização desse expoente para obtenção da banda ótima, obtemos novos comportamentos nos regimes de HAV. Por exemplo, no regime de Mott e para campos fracos, temos o seguinte comportamento da resistividade elétrica:
lnρ(H) ρ(0) = 5 2016 e2ξ4H2 c2¯h2 µ TM T ¶34 (4.7) E, para campos altos:
lnρ(H) ρ(0) = · TM(H) T ¸13 , TM(H) = 2, 1eH g(ǫF)c¯hξHkB (4.8) De acordo com Efros e Shklovskii, a dependência de ξH com o campo magnético é muito mais fraca que a dependência linear no numerador, o que leva a TM ∝ H.
O que ca evidente nas Equações 4.7 e 4.8 é que a contração da função de onda dos elétrons leva a uma MRP. Isto é óbvio quando lembramos que, para que haja um salto entre dois estados localizados, a superposição das funções de onda deve ser considerável. Esta superposição, porém, diminui se um campo é aplicado devido à contração citada.
Por curiosidade, para uma densidade de estados igual à mostrada na Equação 2.18, que leva ao regime de HAV-ES, o procedimento leva, para campos baixos, à: lnρ(H) ρ(0) = 0.0015 µ ξ λ ¶4 µ TES T ¶32 (4.9) E, para campos altos:
lnρ(H) ρ(0) = µ TES(H) T ¶35 , TES(H) = 3, 17e2 κξ∗ , ξ ∗ = (λ2ξH)1/3 (4.10) Na Referência [1], estas equações estão deduzidas, mas esta é a conclusão principal desta seção: a contração do raio de localização leva sempre a uma MRP.
Na próxima seção, apresentaremos um quadro geral do que foi observado para a magnetoresistência para as amostras de carbon-black, e compararemos com a conclusão da presente seção.
4.2 Magnetoresistência em CB
Para a amostra com densidade igual a 0, 48g/cm3, apresentamos na Figura 4.2 o comportamento geral da magnetoresistência MR = ρ(H)−ρ(0)
ρ(0) em função do campo magnético aplicado, em diferentes temperaturas.
0 5 10 15 0,00 0,05 0,10 0,15 12345678910 11 12 13 14 1516171819202122232425 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 434445464748495051585756555453525960616263646566 67 68 69 70 71 72788079737775747681828384858687929493889190891011061041031021051009897999695111113112107110108109118120119117114115116128126125127123122121124129130131132133134135140141137139136138142143144145146147148149154156155153152151150157158159160161162163168170169171167165164166172173174175176177178183184185182180179181190191192189188187186193194195196197198199200201202 203 204 205 206207208209210211212213221220219218217216215214222223224225226227228235234233232231230229236237238239240241242250249248246247245244243251252253254255256257258259 260 261 262 263264265 266 267 268 269 270271272273274275276277278279280281282 283 284286287288289290291285296299297298295294293292306305304303302301300307308309310311312 313 314 315 316 317 318 319 320321322323324325326327328329330 331 332 333 334 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