Røntgendiffraksjon : Darwins dynamiske teori for transmisjonsgeometri

Ensentralteoriinnenfagfeltetrøntgendiraksjon,hartradisjoneltværtEwald-

vonLaue teorien. En annen,mindre nyttet teori erden Darwin publiserte i

1914. Denne oppgaven tar først utgangspunkt i den kinematiske teorien til

Darwin,hvorsentralebegrepblirdenert(Darwin,1914a).Derettervidereut-

viklesdendynamisketeorienDarwinpubliserteisymmetriskBragggeometri,

tilågjeldeforsymmetrisk Lauegeometri. Dette ergjort ihenhold tilBories

(1966, 1967) og Warrens (1990) håndtering av tilsvarende problemstilling.

Denne teorien blir så modisert til også å gjelde i asymmetrisk geometri.

Da er rekursjonsligningene håndtert med riktigereeksjonskoesienter, slik

Kuznetsov og Fofanov (1970) påpeker. Det er også tatt hensyn til atdet er

absorpsjonikrystallenogatBraggplaneneharenfremside ogenbakside.

Basert påteorien som er utviklet, nyttes programvaren Mathematia 8.0til

å beregne intensiteten til transmittert og reektert bølge. Det viser seg at

Darwins teori gir samme resultat som ved å nytte programvare basert på

fundamentalteorien ogTakagiteorien.

Sammendrag 3

Forord 7

Innledning 9

I Sentrale elementer innen røntgendiraksjon 13

1 Grunnleggende denisjoner 15

1.1 Krystaller . . . 17

1.2 Røntgenstråling . . . 20

1.3 Diraksjonsgeometri . . . 22

1.4 Elektromagnetiskvekselvirkning . . . 25

1.5 Kinematiskteori . . . 30

1.6 Dynamiskteori . . . 33

2 Darwin I: Innføring i notasjon og begrep 37 2.1 Beregninger for etenkelt plan . . . 38

2.1.1 Bølgespredt av etplan . . . 38

2.1.2 Reeksjonskoesient . . . 41

2.1.3 Brytningsindeks . . . 43

2.2 Beregninger for ere plan. . . 46

2.2.1 Resultantamplitude . . . 46

2.2.2 Intensitet ogeekt tilstrålingen . . . 50

II Darwins dynamiske teori for transmisjonsgeome-

tri 51

3 Symmetrisk Laue geometri 53

3.1 Geometrisk betraktning . . . 54

3.2 Reeksjon fraett atomplan . . . 57

3.3 Rekursjonsligninger . . . 61

3.4 Intensitet . . . 71

3.4.1 Uten absorpsjon. . . 71

3.4.2 Med absorpsjon . . . 74

4 Asymmetrisk Laue geometri 81 4.1 Reeksjonskoesienter . . . 82

4.2 Nye rekursjonsligninger . . . 87

4.3 Intensitet . . . 95

4.4 Detalj resultater . . . 98

Oppsummering 101

A Detaljer i Mathematia 8.0 for symmetrisk Laue geometri 105

B Detaljer i Mathematia 8.0 for asymmetrisk Laue geometri109

Referanser 115

Symboloversikt 117

I arbeidet med denne oppgaven vil jeg rette en stor takk til veileder, pro-

fessor Gunnar Thorkildsen, ved Univeritetet i Stavanger. Det har vært til

stor inspirasjon og gitt god faglig utvikling å få være under veiledning av

ham. Jeg vil også takke min gode studievenninne, Ida Maria Ous, for godt

sammarbeidog vennskap gjennom ere studieår. Det har vært en glede å få

skrive en del av masteroppgaven sammenmed henne. Envarm takk også til

minmann, Gisle,somhar vært en godstøttespillergjennom enlang prosess.

Takk til nær familieog venner for tilbakemeldinger, barnepass og oppmunt-

rende støtte.

Dette er en avsluttende masteroppgave for studiet master i realfag med

teknologi - integrert lærerutdanningsprogram. Studiet gir breddekunnskap

i matematikk, fysikk ogteknologi, og undervisningskompetanse i to realfag.

Tittelenpå oppgaven er:

Røntgendiraksjon

Darwins dynamiske teori for transmisjonsgeometri

Bakgrunnen for valget av dette temaet er et ønske om å bruke matema-

tikkunnskapene, ervervet i studietiden, til å løse oppgaver innenfor fysikk.

Da dette temaet ble foreslått, virket det interessant med nye utfordringer

og problemstillinger.Formålet med oppgaven er å kunne sette seg inn i fag-

feltet røntgendiraksjon, spesielt Darwins teori i transmisjonsgeometri, og

selvstendig kunne nne og løse nye spørsmål med de kunnskaper som al-

lerede er opparbeidet. Siste del av oppgaven legger vekt på Darwins teori

i transmisjonsgeometri. Oppgaven har også et pedagogisk siktemål med at

strukturenoginnholdetskalværelettforandremedsammebakgrunnåsette

seg inn i oglære. Forågjøreoppgaven mer oversiktelig, knyttes tre punkter

tilformålet og innholdet iden:

•

^{sette seg inn i et nytt fagfelt,} røntgendiraksjon, og skrive et produkt som andre med de samme bakgrunnskunnskapene kanforstå

•

^{nne nye spørsmål og uklarheter i sentrale, publiserte arbeider i til-}

knytning til Darwins teori i transmisjonsgeometri

•

programmereresultatene i regneprogrammetMathematia 8.0

I del I bli sentrale elementer innenfor røntgendiraksjon belyst. Det hele

dreier seg om røntgenbølger som vekselvirker med en krystall. Bølgene blir

spredtinnikrystallenogintensitetenavdetsomkommerutmåles.Dettekan

igjen nyttes til å nne ut hvordan krystallen er bygget opp. For å gi obser-

verbarintensitet, måbølgene interfererekonstruktivt.Krystallenmodelleres

somsemiuendeligmedendeligtykkelsemellomdeparallelleytteratene.Med

krystalloveratene, menesde ateneavkrystallen som deninnkommende og

reekterte røntgenbølgen treer. Dersom den innkommende og reekterte

bølgenkrysser samme overate,betegnes detsom Bragggeometri.Dersom

innkommende og reektert bølge krysser motstående overater, er dette

Laue geometri. Sentrale teorier i dette fagfeltet er Ewald-von Laue teori-

en og teorien. Denne oppgaven legger hovedvekt på den sistnevntes måte å

håndtere utfordringene på.

På bakgrunnav dettestarter kapittel 1med å matematiskdenere hvasom

kjennetegnerenkrystall.Herblirogsåresiproktrom,strukturfaktorogatom-

formfaktorintrodusertogdenert. Deretterblirrøntgenbølgene forklartsom

plan eller kulebølger. Det er hovedsakelig tre beskrivelser som gir betingel-

sene foratkonstruktiv interferens mellomrøntgenbølgene skalinntree; von

Lauesinterferensligninger,BraggslovogEwaldskonstruksjon.Disseteoriene

bygger på geometriske betraktninger av bølgene i krystallen. I vekselvirk-

ningen mellom bølgene og krystallen blirbegrepene elektrisk dipolmoment,

elektrisk polarisasjon,brytningsindeks ogelektrisk dipolstrålingintrodusert.

Videre blir kinematisk teori forklart og sentrale matematiske uttrykk blir

presentert.

Kapittel2 eren gjennomgang av den første artikkelen Darwin (1914a)pub-

liserte. Den bygger på kinematisk teori og tar utgangspunkt i modellen om

atkrystallen erbyggetoppavsuksessiveplan.Først studereren spredningen

fraett atdisseplanene, for sååantaatkrystallenerbygget oppav uendelig

mangeplan.Idennedelenblide sentrale uttrykkeneforreeksjonskoesient

ogbrytningsindeks utledet.

DelIerenfellesdelskrevetsammenmedIdaMariaOus.Derettererarbeidene

delt i to selvstendige arbeider, hvor denne oppgaven fordyper seg i Darwins

teori itransmisjonsgeometri (Laue geometri).

Kapittel 3 tar for seg det symmetriske tilfellet der de såkalte Bragg pla-

nene står vinkelrett på krystalloveraten. Det fører frem til to uttrykk for

den transmitterte og reekterte bølgen. Disse uttrykkene er programmert i

Mathematia 8.0. Kapittel 4 utvider teorien i kapittel 3 til også å gjelde i

asymmetrisketilfeller.Det vilsiatplaneneerskråstilteiforholdtilkrystall-

overaten. Ensentralkilde,(Borie,1967),har gjorten feilpådette punktet.

DetpåpekesogrettesavKuznetsovogFofanov(1970),menløsningsmetoden

er en annen enn det som er brukt i denne oppgaven. Feilen rettes også opp

i denne oppgaven, og løses så med Darwins metode. Absorpsjonseekter er

Mathematia 8.0 er brukt som en standard programvare til å lage et pro-

gram, basert på den teorien som er utviklet. Dette beregner intensiteten til

transmittert og reektert bølge for ulike krystallsystem og tykkelser. Nød-

vendige krystallparametere er hentet fra studiestedets egen programvare i

Mathematia8.0:Notatbøkerogpakkerforkrystallograskberegning.Vide-

reioppgaven henvisesdet tilMathematia8.0vedbehov.Figureneertegnet

i tegneprogrammet CorelDRAW X3. For aktuelle illustrasjonerhenvises det

i gurteksten tiltilsvarende gureri litteraturen.

Sentrale elementer innen

røntgendiraksjon

Grunnleggende denisjoner

I 1912 utledet von Laue (W. Friedrih & von Laue, 1912) en geometrisk

teoriomdiraksjonimedier.Medietbestodav atomersom varsattsammen

i et tredimensjonalt periodisk system. von Laue beregnet først amplituden

til bølgen som ble spredt av ett atom og summerte så opp bidragene fra

alleatomene. Hanneglisjerteatbølgenesom forplantet seg imedietpåvirket

hverandre.EwaldintrodusertebegrepetresiproktgitterogdensåkalteEwald

kulen (Ewald, 1913),seavsnitt 1.3. W. H.BraggogsønnenW. L.Braggut-

førteenrekkediraksjonseksperimenter medrøntgenstrålingogkomframtil

Bragg relasjonen (Bragg, 1913), se avsnitt 1.3. I 1914 beregnet Darwin am-

plitudensomblirdiffraktertavett enkeltplanav atomerogintensitetendif-

fraktertav ettsett av gitterplan(Darwin, 1914a).Dette arbeidetbliromtalt

som Darwin I. Darwin så for seg at en semiuendelig krystall var oppbygget

av suksessive plan parallelle med inngangsaten. I dette arbeidet påpekte

han også begrensningen til den geometriske teorien:Energien erikke bevart

(Authier,2001, s. 5-6).

I sitt neste arbeid, omtalt som Darwin II (Darwin, 1914b), blir den gjen-

sidige vekselvirkningen mellom mediet ogtransmittert og reektert stråling

beskrevet. Dette formuleres ved ett sett av rekursjonsligninger. Teorien fra

DarwinIIsamsvarermedeksperimentelleresultatpåperfekte krystallsystem

og den klassiseres som dynamisk: Multiple spredningsprosesser tashensyn

til(Authier, 2006, s.534).

UavhengigavDarwin,publiserteEwaldsindynamisketeorii1916-1917etter

mangeårsarbeid. Hantokogsåhensyn tilvekselvirkningenmellomrøntgen-

stråleneogmediet,menpostulerte atkrystallenhaddeen periodisksammen-

setningav dipoler.Hverdipolbleeksitertavden innkommende røntgenstrå-

len og av feltet fra alle de andre dipolene. Denne teorien gav også samsvar

med resultater fra eksperimenter for intensiteten til stråler som var reek-

tertogtransmittert.TeorientilEwaldblei1931modisertavvonLaue(von

Laue,1931).Hanvisteatvekselvirkningenemellombølgeneogmedietkunne

beskrivesvedåløseMaxwellsligningerforetmediummeden periodiskkom-

pleksdielektrisksuseptibilitet.Deterdennekombinasjonenavteorier,kjent

som Ewald- von Laues teori, som representerer den klassiske beskrivelsen

av diraksjon i perfekte krystaller (Warren, 1990; Authier, 2006; Authier,

1.1 Krystaller

I en krystallerelektrontettheten periodisk.Dette kanmatematiskuttrykkes

ved (Hammond, 2009):

ρ(

^r

) = ρ(

^r

+

^T

)

^(1.1)

hvorr eren posisjonsvektor ogT en translasjonsvektor gitt ved:

T

= n 1

^a

+ n 2

^b

+ n 3

^(1.2)

Translasjonssymmetrien utspennes ved de såkalte reelle gitterpunktene,

n 1 , n 2

^og

n 3

^. Basisvektorene, a

,

^{bog, denerer en enhetselle med volum lik}

V _c = (

^a

×

^b

) ·

^{.Denne repeteres gjennom hele}krystallen. Elektrontettheten eridentisk påsammested ihverenhetselle.Lengden avbasisvektoren angis

vanligvisi enheten Ångstrøm, denert ved

1

^Å

= 10 ⁻¹⁰

^{m .}

Enkankonstruereetsettavparallelleplansomskjærergjennomgitterpunkt-

ene.Disse planskarenekanhaeremuligeorienteringer, segur1.1(a).Hver

ny orientering svarer til et nytt gitterpunkt i det såkalte resiproke rom, se

gur1.1(b).Avstandenmellomdereelleplanenetilskrivessymbolet

d hkl

^,hvor

settet av heltall,

(h k l)

^{, angirhvilken planskare det refereres til.}

(a) Detreelle(direkte)rom (b) Detresiprokerom

Figur 1.1: I dette krystallsystemet er vinklene mellom basisvektorene

90 ^◦

^{. (a) Gitter-}

punkteneerangittmedsirkler.Deblå,rødeoggrønnestrekeneillustrererulikeplanskarer.

(h k l)

^{tilde blåplanenevil være}

(001)

^{,rødeplanene}

(101)

^{oggrønne planene}

(102)

^{. (b)}

Deblå,rødeoggrønneplanskareneerrepresentertvedresiprokegitterpunktihenholdsvis

0 0 1

^,

1 0 1

^og

1 0 2

^.

Vektoren

h

= h

^a

^⋆ + k

^b

^⋆ + l

^⋆

^(1.3)

kalles en resiprok gittervektor. Lengden av dennevektorener likden inverse

avstandenmellomtonabogitterplaniplanskaren,

|

^h

| = _d ¹

hkl

.Prikkproduktet

av entranslasjonsvektorogen resiprokegittervektortilfredsstillerrelasjonen

(Jens Als-Nielsen, 2001,s. 13):

T

·

^h

=

^heltall

Siden elektrontettheten er en periodisk funksjon kan den uttrykkes ved en

Fourierrekke:

ρ(

^r

) = 1 V c

X

h

F

^h

exp( − 2πi

^h

·

^r

)

^(1.4)

hvor

F

^{h er}strukturfaktoren.Denne uttrykkesdaved (Azáro, 1968,s.184):

F

^h

= Z

V c

ρ(

^r

) exp(2πi

^h

·

^r

) d ³ r

= Z

V c

X

n

ρ ^(a) _n (

^r

−

^r

n ) exp(2πi

^h

·

^r

) d ³ r

= X

n

Z

V c

ρ ^(a) _n (

^u

) exp(2π

^h

·

^u

) d ³ u

exp(2πi

^h

·

^r

ⁿ )

= X

n

f n exp(2πi

^h

·

^r

ⁿ )

^(1.5)

f n

^er atomformfaktoren (verdi for K

=

^h),

ρ ^(a) n

elektrontettheten assosiert medatom

n

^ogr

n

^{erdetteatometsposisjoni}enhetsellen(Tilley,2007;Aut- hier,2001,s.60).Atomformfaktorenogstrukturfaktorenersentralestørrelser

Røntgenstrålingenspres av elektronenei atomet.Spredningsevnen øker med

antallelektroner,detvilsimedatomnummeret,

Z

^.Spredningsevnenerknyt- tettilatomformfaktorensomgenerelterdenertved(JensAls-Nielsen,2001,

s. 11):

f n = Z

ρ ^(a) _n (

^r

) exp(2πi

^K

·

^r

)d ³ r

^(1.6)

K erspredningsvektoren denert på side 24.

Ved også å tahensyn til atelektronene er bundne får vi en korreksjon:

f _n = f _n ⁰ + f _n ^′ + if _n ^′′

^(1.7)

hvor

f _n ⁰

^{tilsvarer den ordinære} atomformfaktoren,

f _n ^′

^og

f _n ^′′

^{er realdelen og}

imaginærdelen av det komplekse korreksjonsleddet (Tilley, 2007; Authier,

1.2 Røntgenstråling

Strålingen som treer krystallen er i denne gjennomgangen røntgenstråling.

Dette erelekromagnetiske bølger med bølgelengde i intervallet

0.1 − 100

^Å.

Figur1.2 illustrererstrålingen oppfattetsom plan- eller kulebølge.

(a) Planbølge (b) Kulebølge

Figur 1.2: Illustrasjonene viserbølgefrontene til enplanbølge ogen kulebølge. Linjene

gårgjennompunkterpåbølgensomharsammefase.Detykkestelinjeneviserbølgetopper

og smalelinjer bølgedaler.Bølgevektoren, k , angir forplantningsretningentil bølgen, og

står vinkelrett på bølgefrontene. Bølgelengden,

λ

^{, er avstanden mellom de to nærmeste}

bølgefrontenemedsammefase.(b)Enkilde(blåkule)senderutenkulebølgesomforplan-

tersegi sirklerfrakilden.Dersomobservasjonspunktetliggerlangt frakilden,vil bølgen

kunneapproksimeressomenplanbølge.

Bølgeneselektriskefelt,E,påvirkerelektriskeladningerslikatdissevibrerer.

Enplanbølgekanmatematiskuttrykkes(Griths,1989;Authier,2001,s.33):

E

(

^r

, t) =

^E

0 exp [2πi(νt −

^k

·

^r

)]

^(1.8)

Forkulebølgen nyttes (Bornand Wolf, 1980):

E(R) ∝ exp [2πi(ν t − k R)]

R

^(1.9)

R

^{eravstandenfrakildetil}observasjonspunkt. Absoluttverdientilbølgevek- toren

|

^k

| = k

^kalles bølgetallet og er lik den inverse bølgelengden,

k = _λ ¹

^.

Frekvensen,

ν

^{, angir antall} svingninger per tidsenhet og er lik den inverse perioden,

ν = _T ¹

^. Sammenhengen mellom frekvensen og bølgetallet er gitt av relasjonen

ν = c k

^{, hvor}

c

^er lyshastigheten i vakuum (Griths, 1989, s.

(a) Feltretning, E

0

^{, parallelt med}

xz

^-

planet

(b) Feltretning, E

0

^{, normalt på}

xz

^-

planet

Figur 1.3: I illustrasjoneneerspredningsplanet

xz

^{-planet(se avsnitt1.3). F}eltvektoren E

0

^{ståralltidnormaltpåk(Griths1989,s.351,357).}

Bølgenekanvære polarisert.Dettebetegneratfeltretningen,E

0

^,erorientert

i forhold til et gitt plan, for eksempel spredningsplanet. I spredningssam-

menhenggirdetteopphav tilen polarisasjonsfaktor,

C

^{.I denneoppgaven vil}

retningen være parallell med spredningsplanet (gur1.3(a)) eller ståvinkel-

rett pådette (gur 1.3(b)) (Authier,2001, s. 118-119).

For en grundigere gjennomgang av elektromagnetisk stråling der det tilhør-

1.3 Diraksjonsgeometri

von Laues interferensligninger

von Lauesinterferensligninger tarutgangspunkti en enkelkrystallhvorato-

mene erspredere. Disse erplassert i gitterpunktenei det reellerom. Vi skal

førstsepåatomenelangsa.Foråfåkonstruktivinterferensmåveiforskjellen,

(AB − CD)

^{,være lik ethelt antall} bølgelengder(se gur 1.4):

AB − CD = a(cos α

^h

− cos α

^o

) = hλ

^(1.10)

a a o

A

B D C

a h

(a)

a

a × s _h

a s × o

s _o

s _h

(b)

Figur 1.4: (a) Veiforskjellen mellom dirakterte stråler fra atomenei to nabopunkt er

lik

(AB − CD)

^{. (b)}Veiforskjellengitt vedvektornotasjon:a

· (

^sh

−

^so

)

^.

Ligning(1.10)kanformuleresmed vektorerved ålas

h

være enenhetsvektor

langsdereekterte stråleneogs

o

væreenenhetsvektor langsde innkommen-

de, se gur 1.4(b). Veiforskjellen blirda a

·

^sh

−

^a

·

^so

=

^a

· (

^sh

−

^so

)

^{og en}

har:

a(cos α

^h

− cos α

^o

) =

^a

· (

^sh

−

^so

) = hλ

^(1.11)

Ligning(1.11)erden førsteavvonLaues interferensligninger. Påtilsvarende

måte nner vi ligningene for å få konstruktiv interferens i b-retning og -

retning:

b(cos β

^h

− cos β

^o

) =

^b

· (

^sh

−

^s

^o ) = kλ

^(1.12)

c(cos γ

^h

− cos γ

^o

) =

· (

^sh

−

^so

) = lλ

^(1.13)

Foråfåkonstruktivinterferensfradet tredimensjonaleatomgitteret,måalle

Braggs lov

I 1913 fant W. H. Bragg og sønnen W. L. Bragg en sammenheng som gir

betingelsen forkonstruktivinterferens (Authier,2001,s.6).Utgangspunktet

var hypotesen omspredning fragitterplan.

Figur 1.5: I detgittekartesiskekoordinatsystemeterto gitterplantegnetinnparallelle

med

xy

^-planet.Deinnkommendestrålene(røde)harbølgevektork

o

= ^s _λ

^{o ogdereekterte}

strålene(blå)harbølgevektork

h

= ^s _λ

^h.Både innkommendeog reektertestrålerdanner Braggvinkelen,

θ B

^{,medplanene.Avstandenmellom planeneergittsom}

d hkl

^.

For konstruktiv interferens, må veiforskjellen,

(AB + BC)

^{, være lik et helt}

antallbølgelengder,

nλ

^{. Detgir} sammenhengen (Bragg, 1913):

2 d _hkl sin θ _B = nλ

^(1.14)

Sidenbådeplanavstandogbølgelengdeerkonstantestørrelser,erdetvinkel-

en som bestemmer når konstruktiv interferens oppstår. Derfor har denne

vinklen fått navnet Bragg vinkelen, med notasjon

θ B

(Giaovazzo, 2011, s.

Ewalds konstruksjon

Ewald introduserte i 1913 Ewald kulen, i det resiproke rom, for å beskri-

ve spredningsgeometrien knyttet til bølgeforplantning i krystaller (Authier,

2001,s. 6).

Figur1.6: Krystallenerrepresentertvedetpunktgitteridetresiprokerom.Dengrønne

sirkelenerEwaldkulen.Deninnkommendebølgen,k

o

,harsittendepunktigitteretsorigo.

Denspredtebølgen,k

h

,harendepunktidetresiprokegitterpunktet

H

^{,somogsåskalligge}

påEwaldkulen. Detteerenforutsetningforkonstruktivinterferens.Spredningsvektoren,

K

=

^kh

−

^{ko,mådasvaretilenresiprok}gittervektor,h.Vinkelenmellomk o

ogk

h kalles

spredningsvinkelenogdetervanligåbetegnedensom

2θ = 2θ B

^.

Spredningen erelastisk,

|

^ko

| = |

^kh

|

^og

|

^ko

|

^{er radien i Ewald kulen (Ewald,}

1913;Authier, 2001,s. 48). Spredningsplanetdeneres gjerne som planet k

o

ogk

h

utspenner.

Når origo og et vilkårligannet resiprokt gitterpunkt ligger på Ewald kulen,

omtalesdettesomentostrålesituasjon(Authier,2001,s.118).Krystallenkan

roteresrelativt kulen slikatandre gitterpunkterkanplasseres på kuleskallet

(Giaovazzo,2011, s. 172).

Det følgerfra gur 1.6atfølgende sammenheng måvære oppfylt:

2

^ko

·

^h

+ |

^h

| ² = 0

^(1.15)

1.4 Elektromagnetisk vekselvirkning

Elektrisk dipolmoment

Enfysisk elektriskdipolbeståravtolikeladninger, ennegativ ogen positiv,

separert av en gitt avstand (Griths, 1989, s. 145). En enkel modell for en

osillerende elektrisk dipol ervist i gur 1.7. Systemetbestår av et elektron

somkanforytteseglangs

z

^{-aksensomfunksjonavtiden}

t

^{.Denpositivelad-}

ningen erksert i origo. Systemet har daen asymmetrisk ladningsfordeling.

Det elektriske dipolmomenteter gittved:

p(t) = − e z(t)

^(1.16)

Et ytretidsavhengig elektrisk felt,E

= E _z ˆ k

^{, uttrykt ved}

E _z (t) = E ₀ exp(2πiνt)

^(1.17)

får elektronet til åosillere langs

z

^{-aksen med sammefrekvens,}

ν

^.

z

e x

Figur1.7: Figurenviserenenkelmodellforenosillerendedipol.

Elektronetsposisjonpå

z

^{-aksenvilværebestemtavenklassiskanalysebasert}

på Newtons 2. lov. Elektronet med masse

m e

^{erfarer fjærkraft og demp-}

ningskraft relativt origo, kodet inn i parametrene

ν 0

^og

γ 0

^.

z(t) = e 4π ² m _e

1

(ν ² − ν ₀ ² ) − iγ ₀ ν E z (t)

= e

4π ² m e ν ²

1 + (ν ² − ν ₀ ² )ν ₀ ² − (γ 0 ν) ²

(ν ² − ν ₀ ² ) ² + (γ 0 ν) ² + i γ 0 ν ³

(ν ² − ν ₀ ² ) ² + (γ 0 ν) ²

E z (t)

(1.18)

Uttrykt ved den klassiske elektronradien,

r e = e ²

4πǫ 0 m e c ²

^(1.19)

kandet elektriske dipolmomentet skrivessom:

p(t) = − ǫ 0 r e λ ² π

1 + (ν ² − ν ₀ ² )ν ₀ ² − (γ 0 ν) ²

(ν ² − ν ₀ ² ) ² + (γ 0 ν) ² + i γ 0 ν ³

(ν ² − ν ₀ ² ) ² + (γ 0 ν) ²

E z (t)

(1.20)

Permittiviteten i vakuum er gitt ved symbolet

ǫ 0

^{. For et} mangeelektronsys- tem, atom, summeres ligning (1.20) med hensyn på atomets virtuelle osil-

latorer,

j

^{. Vi får da aktuell} atomformfaktor inkludert korreksjon.

g j

^kalles

osillatorstyrke (Azáro, 1968, s. 167)(Jens Als-Nielsen,2001, s. 238-239).

X g j

1 + (ν ² − ν _j ² )ν _j ² − (γ _j ν) ²

(ν ² − ν _j ² ) ² + (γ _j ν) ² + i γ j ν ³

(ν ² − ν _j ² ) ² + (γ _j ν) ²

= f _n ⁽⁰⁾ + f _n ^′ + if _n ^′′

(1.21)

Elektrisk polarisasjon

Fraligning(1.20)følgerdetatatometharetdipolmoment,p,isammeretning

som Eog proporsjonalt medE. Denelektriske polarisasjonen, P, erdenert

somdipolmomentpervolumenhet.Perproporsjonalmeddetelektriskefeltet

uttrykt ved sammenhengen:

P

= ǫ 0 χ e

^{E (1.22)}

hvor

χ _e

^erden dielektriske suseptibiliteten til mediet.E erdet totale elek- triskefeltetmedbidragbådeframaterialetogdetytrefeltet(Griths,1989,

s. 158-164,175-176).

Dendielektiskesuseptibilitetenerenmaterialparameter.Denisjonenavpa-

rameteren ergittved den elektriske polarisasjonen i mediet (ligning(1.22)),

men den kan også uttrykkes ved elektrontettheten, atomformfaktoren og

strukturfaktoren.

N _n

^{er antallelektroner iatom}

n

^{(Authier, 2001, s. 36-37):}

χ e (

^r

) = − r _e λ ² π

X

n

δ(

^r

−

^r

ⁿ )f n

⇒ − r e ρ(

^r

)λ ² π

= − r e λ ² πV c

X

h

F

^h

exp( − 2πi

^h

·

^r

)

^(1.23)

Forskyvningsfelt og brytningsindeks

Krystallen betraktes som et dielektrisk medium uten frie ladninger eller

strømmer.Foråbeskrive denselektriske egenskaperintroduseres en ny stør-

relse, forskyvningsfeltet D (Authier, 2001, s.28):

D

= ǫ 0

^E

+

^P

= ǫ 0 (1 + χ e )

^{E (1.24)}

Maxwells ligningerkannå uttrykkes ved (Griths, 1989, s. 311):

∇ ·

^D

= 0

^(1.25a)

∇ ·

^B

= 0

^(1.25b)

∇ ×

^E

= − ∂

^B

∂t

^(1.25)

1

µ 0 ∇ ×

^B

= ∂

^D

∂t

^(1.25d)

µ 0

^erpermeabiliteteni vakuum og B erden magnetiskeukstettheten.

Når en lar den dielektriske suseptibiliteten,

χ _e

^{, være} representert ved sin gjennomsnittlige verdi,

χ 0

^{, vil} forskyvningsfeltet, D, tilfredsstille bølgelig- ningen:

∇ ²

^D

= ǫ 0 µ 0 (1 + χ 0 ) ∂ ²

^D

∂t ² = 1 v ²

∂ ²

^D

∂t ²

^(1.26)

hvor

v

^{er lysets hastighet i mediet.}

Brytningsindeksen,

n

^{, ervidere gittved:}

n ≡ c v = p

1 + χ 0

^(1.27)

Siden

χ ₀ ≪ 1

^kan brytningsindeksen skrives som (Authier,2001, s. 41):

n ≈ 1 + χ ₀

2

^(1.28)

= 1 − r e λ ² F 0

2πV c

(1.29)

Elektrisk dipolstråling

Etelektrisk dipolmomentsom varierermed tiden,vil produsereelektromag-

netiskebølger.Dissekanobserveresistoravstandfradipolenogomtalessom

elektrisk dipolstråling. Det elektriske feltet, E, knyttet til denne strålingen

kan bestemmes fra den elektriske Hertz vektoren,

Π e

^.

Π e

^{ergittav mediets}

polarisasjon,P, gjennom

∇ ² Π e − ǫ 0 µ 0

∂ ² Π e

∂t ² = −

^{P (1.30)}

ogE kanbestemmes fra:

E

= 1

ǫ ₀ ∇ ( ∇ · Π e ) − µ 0

∂ ² Π e

∂t ²

^(1.31)

Foren fullstendigutledning avHertz vektorenogdenelektriskefeltvektoren,

Foret fritt elektronlokalisert i origo,kanpolarisasjon uttrykkes ved:

P

(

^r

, t) =

^p

₀ exp (2πiνt)δ(

^r

)

^(1.32)

med p

0 = − ^{ǫ 0 r} _π ^{e λ 2}

^E

0

^{(se ligning (1.20)). Dette gir opphav til det elektriske}

feltet(Authier, 2001, s.36):

E

(

^r

, t) = − E 0 (r e C) exp [2πi(ν t − k r)]

r n ˆ

^(1.33)

Figur 1.8: En kulebølge som brer segradielt utovermed observasjonsretning r , dipol-

orienteringp

0

^ogfeltretning

n ˆ

^{.Alleervektoreri}

xz

^-planet.

Enhetsvektoren,

n ˆ

^{, som gir} feltretningen, ligger i planet utspent av p

0

^og

observasjonsretningen r og står vinkelrett på r. Polarisasjonsfaktoren,

C

^{, er}

gittved:

C = ˆ n ·

^p

⁰

|

^p

0 |

^(1.34)

1.5 Kinematisk teori

Denførste ogenkleste teorienbåde Darwin(Darwin, 1914a),Ewald(Ewald,

1913)og vonLaue (von Laue, 1912) introduserte hver forseg, betegnes som

kinematiskellergeometriskdiraksjonsteori.Idenkinematisketeorienlegger

entilgrunnatdeninnkommendebølgenerupåvirketavspredningsprosessen

i planene. Det vil si at alle plan erfarer samme amplitude av innkommende

bølge (Authier, 2001,s. 5-6).

0

1 2 3

s

(a) Vekselvirkningmellomplanbølger

ogspredereiplan

(b) Vekselvirkningmellom planbøl-

ger ogspreder

Figur 1.9: a) Den innkommende strålen (rød) eruendret (amplituden erden samme)

gjennomplanene.Despredtebølgene(blå)erdesomdeninnkomnebølgengiropphavtil.

b)Den innkommende planbølgen (rød) påvirkerdipolene slik at desender utkulebølger

(blå).Disseinterferererikkemedhverandre.

Standard formulering av kinematisk teori, Warren (1990) kapittel 3, legger

tilgrunn en innkommende planbølge.

E

^o

= E o exp ( − 2πi

^ko

·

^r

)

Tidsfaktoren

exp (2πiνt)

^{og feltenes} vektornatur tas ikke eksplisitt med i uttrykkene her.

Videreersprederne(elektronene)lokalisertiposisjonergittvedvektorener

n

^.

Den resulterende amplituden i observasjonspunktet til den spredte bølgen,

fra dettesystemet av spredere, erda gittved superposisjon:

E

^h

= − E o (r e C) exp ( − 2πikR) R

X

n

exp (2πi

^K

·

^r

ⁿ )

^(1.35)

Observasjonspunktet er i en avstand

R

^{fra origo i en retning spesisert ved}

bølgevektoren k

h

.K

=

^kh

−

^{ko er}spredningsvektoren denert i avsnitt 1.3.

Krystallgitterets periodisitet,avsnitt 1.1, medførerat summen

P

n

^{i ligning}

(1.35) må inkludere summen over tillatte translasjonsvektorer T. Ved å de-

nere funksjonen

F (

^K

)

^{, systemets} spredningsamplitude,

F (

^K

) = X

T

exp (2πi

^K

·

^T

)

følgerdet at:

F (

^K

) = X

T

exp(2πi

^K

·

^T

)

= X

n ¹

exp(2πiK x n 1 a) X

n ²

exp(2πiK y n 2 b) X

n ³

exp(2πiK z n 3 c)

= sin(πN 1 K x a) sin(πK _x a)

sin(πN 2 K y b) sin(πK _y b)

sin(πN 3 K z c)

sin(πK _z c)

^(1.36)

der

N 1 , N 2

^og

N 3

^{angirantall eller krystallen erbygget opp av.}

F (

^K

=

^H

)

tilsvarer

F

^h,strukturfaktoren.Intensiteten tilspredtstråling,

I(

^K

)

^,vilvære

proporsjonalmed

| F (

^K

) | ²

^{. Da har en at:}

I(

^K

) ∝ sin ² (πN ₁ K _x a) sin ² (πK _x a)

sin ² (πN ₂ K _y b) sin ² (πK _y b)

sin ² (πN ₃ K _z c)

sin ² (πK _z c)

^(1.37)

Ligning (1.37) blir kalt for von Laues interferensfunksjon (Azáro, 1968, s.

186-193).

Summen i ligning (1.35)kangenerelt erstattes med etintegral

X

n

exp (2πi

^K

·

^r

ⁿ ) = Z

ρ(

^r

) exp (2πi

^K

·

^r

)d ³ r

der

ρ(

^r

)

^erelektrontettheten. Ved å nytteligning (1.4) følgerdet at:

X

n

exp (2πi

^K

·

^r

ⁿ ) = X

h

F

^h

V c

Z

υ

exp (2πi

^K

·

^h

)d ³ r

Integrasjonen skjeroverkrystallensvolum,

υ

^{.Som forvonLaues} interferens- funksjon,vilen haetendeligbidragbarenår K

≈

^{h (Braggs loveroppfylt).}

Det følgervidere atfor spredt intensitet gjelder:

I(

^K

) → I

^h

∝ | F

^h

| ²

Dette er etnøkkelresultat for kinematisk teori.

1.6 Dynamisk teori

Det var Ewald som introduserte begrepet dynamisk teori, da han presen-

terte arbeidet sitt. Både Darwin, Ewald og von Laue kom frem til at den

kinematisketeorienikkevar fullstendignokiforhold tilenergibevaring. Den

dynamiske teorien tar derfor hensyn til at bølgene erfarer multiple spred-

ningsprosesser i mediet (Warren, 1990, s.315).

Darwins dynamiske teori

Darwins dynamisketeori (Darwin, 1914b) tar hensyn tilat de reekterte og

transmitterte strålene kan spres på nytt, i hvert gitterplan gjennom kry-

stallen (Authier,2006, s. 534).

0

1 2 3

s

{ {

Reflekterte/diffrakterte stråler

Transmitterte stråler

Figur 1.10: Dynamiskteori: Den innkommende strålen (rød) blirsvekket avreeksjon

i planene.De reekterte bølgene (blå)sprespånytt i planeneog blirsvekket påsamme

måtesomdeninnkommende strålen.

Amplituder og faser for bølgene er knyttet sammen over hvert gitterplan.

Dette giretsett av rekursjonsligningersom er temaetfor oppgaven i delII.

Ewald og von Laues dynamiske teori

I likhet med Darwins arbeid, gav også Ewalds teori som resultat, at inte-

strukturfaktoren (Ewald, 1925):

I

^h

∝ | F

^h

|

^(1.38)

Ewalds teori har vist seg å ha et bredere anvendelsesområde enn Darwins.

Detviktigsteerpostulatetavetbølgefelt:Detelektriskefeltetinneikrystal-

lenved likevektkanuttrykkessom en sumav planbølger.Bølgevektorene til

planbølgene er relatert ved de resiproke gittervektorene (Ewald, 1913; Dar-

win, 1914b;Authier, 2001, s. 11):

E

=

^Eo

exp( − 2πi

^ko

·

^r

) +

^Eh

exp( − 2πi

^kh

·

^r

) + ...

^(1.39)

I motsetning til Ewalds teori som er på mikroskopisk nivå, er von Laues

makroskopisk(vonLaue,1931).DetvilsiatdentarutgangspunktiMaxwells

ligninger.Ewaldså på individuelledipoler, mens Laues dynamiske teori tok

utgangspunktiden dielektriskesuseptibiliteten tilmediet somerfarer rønt-

genstråling (Authier,2001, s. 14).

Forskyvningsfeltet til en elektromagnetisk bølge i et medium med en konti-

nuerlig dielektrisk suseptibilitet,

χ e

tilfredstiller bølgeligningen:

∇ × ∇ × (1 − χ _e )

^D

= − 1 c ²

∂ ²

^D

∂t

^(1.40)

HvorD

(

^r

, t)

^{svarer tilEwalds bølgefelt}

D

(

^r

, t) = X

g

D

g e ^2πi(νt−

^k

^{g ·}

^r

⁾

^(1.41)

ogden dielektriske suseptibilitetener:

χ e (

^r

) = X

h

χ h

^e

2πi

^h

·

^r

(1.42)

I den såkalte fundamentalteorien håndteres amplitudene D

g

^{, ligning (1.41),}

som posisjonsuavhengige. Ligning (1.40) omformes da til et egenverdipro-

blem knyttet tilbølgevektorenes fellesutgangspunkt. Løsningene girsåkalte

dispersjonsater.Egenverdiproblemetsegenvektorer girbølgekomponentenes

I teorien utviklet av Takagi først i 1962 og med ere detaljer i 1969, er

amplitudeneposisjonsavhengige, men bølgevektorne bestemmes ved midlere

refraksjon alene. Likning (1.40) gir da et sett av koblede partielle dieren-

sialligningerfor amplitudene (Takagi,1962; Takagi,1969).

Wagenfeld (1986) har vist at Ewald og von Laues teori er ekvivalente (Wa-

genfeld, 1968).

Darwin I: Innføring i notasjon og

begrep

Den første artikkelen tilDarwin bygger påvon Laues ligninger(avsnitt 1.3)

som beskriver interferens av røntgenstråler i krystaller. Fra disse ligningene

kan en utlede når konstruktiv interferens inntreer, men de gir ikke intensi-

tetenved dette maksimumet.PåDarwins tidvardet begrensningerinnenfor

de eksperimentelle rammebetingelsene. Han mente derfor at det var essen-

sielt å benytte kulebølger for modelleringav røntgenstråler. Darwin bruker

også Braggs teori (avsnitt 1.3) ved å betrakte diraksjonsfenomenet som en

konsekvens av reeksjon i parallelleplan av atomer.Han legger tilgrunn at

disse planene ogsåer parallelletilkrystallens overate,noe somforenkler de

geometriske betraktningene(Darwin, 1914a, s. 315).

FørDarwin tokfatt påutledningen av teorienla han framhvilke antagelser

som lå til grunn. Han antok først at røntgenstrålefenomenet er en gren av

optiskteorisomomfatterdiraksjonogdispersjon.Videreantokhanatrønt-

genstråleneadlyderlovene idenelektromagnetisketeoriogatamplitudentil

en bølge som passerer gjennom et materiereduseres eksponensielt (Darwin,

1914a,s. 315).

2.1 Beregninger for et enkelt plan

2.1.1 Bølge spredt av et plan

En innkommende stråle,

A i

^{blir modellert som en kulebølge. Ligningen for}

bølgen har da følgende form når en bruker vanlig krystallogrask notasjon

for faseleddet:

A i = ˜ A 0

exp[2πi(ν t − k R)]

R

^(2.1)

A ˜ 0

^er amplituden,

ν

frekvensen,

t

^tiden,

k

bølgetallet i vakuum og

R

^av-

standen fra kilden og ned til krystallen i

xz

^{-planet (se gur 2.1).}

^A _R ^{˜ 0}

^{er gitt}

symbolet

A ₀

^{hos Warren(1990).Aktuellsammenhengmellom}dimensjonene blir

[ ˜ A 0 ] = [A i ] ×

^{m. Ved å bruke} skrivemåten i ligning (2.1) kan en se at bølgens amplitude blir redusert jo lenger bort fra kilden en kommer. Det

antas at strålekilden har en gittutstrekning slik at

R > 0

^{og ligningen kan}

derfor ikkedivergere.

Fragur2.1kan en tenke seg en spreder, iformav en dipol,plasserti origo.

Sprederenvilipraksisværeetatomsomgenerererspredtstrålingtilsvarende

enkulebølge.Bidragenefraalleatomene i

xy

^{-planetsummeres.Tetthetenav}

spredere i planet er stor og de antas å være av samme type. Summen kan

erstattes med et integral siden fasen varierer lite mellom naboatomer. Den

totale reekterte bølgen fra et gitt arealelement,

(dξ dη)

^{, vil være beskrevet}

ved ligningen:

d ² A r = ˜ A 0 f(2θ, k) N d hkl

exp { 2πi[ν t − k( | −−→ KQ | + | −→ QP | )] }

R(ρ − R) dξdη

^(2.2)

f(2θ, k)

^{omtales som} spredningslengdenfor spredning av røntgenstråling for en vinkel

2θ

^. Spredningslengden er et mål for styrken på vekselvirkningen mellomspreder ogeksisterendebølge.Darwinantokaten kanbrukeengjen-

nomsnittsverdifordennevekselvirkningen.N erantallsprederepervolumen-

hetikrystallen og

d hkl

^{eravstandenmellomdeparallelleplanene.Produktet}

Nd hkl

^{blir da antall spredere per} arealenhet. For en vilkårligposisjon,

Q

^{, i}

planet erveilengden, kilde- detektor, lik

R ξη + r ξη = | −−→

KQ | + | −→

QP |

^{, se gur}

Figur2.1:Enstrålekildeerplasserti

K

^{ogsenderutenstrålesomtreerorigo,}

O

^.Strålen

blirreekterttil

P

^,både

K

^,

O

^og

P

^liggeri

xz

^-planet,spredningsplanet.Punktene

K 0

^og

P 0

^{ersymmetriskplassertiforholdtil}

K

^og

P

^{.Avstandenfra}

K

^til

P 0

^,ogfra

P

^til

K 0

^er

lik

ρ

^{.En alternativveiforstråleneråtree et punkt,}

Q

^,i

xy

^{-planet,ogblireektert}

til P.

xy

^{-planet er et vilkårlig,} semiuendelig Bragg plan i krystallen og geometrien er

valgtpåenslikmåteat

R + r

^{erdenkortesteveienmellom}

K

^,

xy

^-planetog

P

^.Vinkelen

mellom den innkommende strålen og planet er lik vinkelen til den reekterte strålen.

Krystalloveatenerparallellmed

xy

^{-planet,slikatdenreektertebølgenvilfallepåden}

samme krystalloveraten som den innkommende bølgen. (Figuren er gjengitt fritt etter

Warren1990,s.316).

Matematiske detaljer:

Forånne

| −−→

KQ | + | −→

QP |

^{iligning (2.2)kanen brukefølgendefremgangs-}

måte:

−−→ KQ = −−→ KO + −→ OQ = (R cos θ ˆ ı − R sin θ ˆ k) + (ξ ˆ ı + η ˆ )

| −−→ KQ | = q

(R cos θ + ξ) ² + η ² + R ² sin ² θ = R r

1 + 2 ξ cos θ

R + ξ ² + η ² R ²

En bruker videre at rekkeutviklingen av

√ 1 + x = 1 + ¹ ₂ x − ¹ 8 x ² + ...

og antarat

ξ

^og

η

^{er små} sammenlignet med R. Tar med ledd til andre orden ogfår:

| −−→ KQ | ≈ R + ξ cos θ + ξ ² sin ² θ 2 R + η ²

2 R

−→ QP = −→ OP − −→ OQ = [(ρ − R) cos θ ˆ ı + (ρ − R) sin θ ˆ k] − (ξ ˆ ı + η ) ˆ

På tilsvarendemåte som for

| −−→ KQ |

^nnes

| −→ QP |

^:

| −→

QP | = q

[(ρ − R) cos θ − ξ] ² + η ² + (ρ − R) ² sin ² θ

≈ (ρ − R) − ξ cos θ + ξ ² sin ² θ

2(ρ − R) + η ² 2(ρ − R)

Den totaleveilengden kan dauttrykkes som:

| −−→ KQ | + | −→ QP | = ρ + ρ

2 R (ρ − R) (ξ ² sin ² θ + η ² )

I sin utledning bruker Darwin Fresnel integraler (Warren, 1990, s. 318) for

å bestemme et uttrykk for den reekterte bølgen. Det aktuelle integralet

fremkommer nåved bruk av standard programvare (Mathematia8.0):

∞

Z

−∞

exp( − iα r ² )dr = ( π

α ) ^1/2 exp( − i π 4 )

Ved å bruke dette på ligning (2.2) nner en den reekterte bølgen fra et

uendeligstort plan som:

A r = x ∞

−∞

d ² A r

= ˜ A ₀ exp[2πi (ν t − k ρ)]

ρ f(2θ, k) N d _hkl ρ R(ρ − R) × x ∞

−∞

exp

− πi k ρ

R(ρ − R) (ξ ² sin ² θ + η ² )

dξdη

= f(2θ, k) N d hkl

k sin θ exp ( − i π 2 ) ˜ A 0

exp [2πi (ν t − k ρ)]

ρ

^(2.3)

Av denneligningenkanen se atden reekterte bølgen vilhaetfaseskifte på

π

2

^{i forhold til den} innkommende bølgen. Det medfører at en stråle som blir reektert togangererimotfase medden innkommendestrålen.Dette svarer

2.1.2 Reeksjonskoesient

Darwin introduserer nå størrelsen reeksjonskoesient,

− iq

^{, ut fra ligning}

(2.3). Reeksjonskoesienten forteller hvor stor del av den innkommende

bølgen som blirreektert:

− iq = f(2θ, k) N d hkl ,

k sin θ exp ( − i π

2 )

^(2.4)

Den reekterte bølgen i ligning (2.3) vil davære gitt påfølgende form:

A r = − iq A ˜ 0

exp [2πi (ν t − k ρ)]

ρ

^(2.5)

Oversettelsesskjema for symboler

Spredningslengden tilknyttet vekselvirkningen mellom røntgenstråling og et

atom ervanligvisgittsom (Authier,2001):

f (2θ, k) → − r e f(2θ, k) C

r e

^{erden klassiske} elektronradien.

f(2θ, k)

^eratomformfaktorenfor røntgen- stråling. Ved foroverspredning er den lik

Z

^{, antall elektroner assosiert med}

det gitte atomet.

C

^er polarisasjonsfaktoren. I en standard tostrålesitua- sjon (avsnitt 1.3) er den lik

cos 2θ

^{når den} innkommende bølgens elektriske feltvektor ligger i spredningsplanet og lik

1

^{når den} innkommende bølgens elektriske feltvektor står vinkelrett på spredningsplanet (avsnitt 1.2). Det-

te gir reeksjonskoesienten på tilsvarende form som Borie (1967) utleder.

Dimensjonsanalyse indikerer videre aten kanidentisere

N f(2θ, k) → − r e C F

^h

V _c

^(2.6)

med

F

^{h lik den aktuelle} strukturfaktoren og

V c

^{lik volumet til} enhetsellen.

I denne overgangen erdet enhetsellen, som kan inneholde ulike atomtyper,

som blirden sentralespredende enhet.Ved åerstatteavstanden mellompla-

nene,

d hkl

^{, med den inverse} absoluttverdien av den resiproke gittervektoren

|

^h

|

^{(se avsnitt 1.1) ogbruke at}

k = _λ ¹

^{, nneren atDarwins} reeksjonskoe-

− iq = i λ r _e C

V c |

^h

| sin θ F

^{h (2.7)}

Når denne denisjonen tas med, blir

q

^{generelt kompleks.} Reeksjonskoef- sienten erav størrelsesorden

10 ⁻⁵

^{. Detvil siat det bareer rundt}

0.01 h

^av

den innkommende strålen som blirreektert av planet.

Figur2.2:Visersammenhengenmellomplanavstand,

d hkl = _| ¹

h

|

^,veilengde,

△

^,ogspred-

ningsvinkel

θ

^.

Fragur 2.2kanen seataktuell sammenhengmellomstørrelsene er:

△ sin θ = 1

|

^h

|

△ = 1

|

^h

| sin θ

Reeksjonskoesienten kanda uttrykkes:

− iq = i λ r e C △ V c

F

^{h (2.8)}

hvorstørrelsen

− iκ = i λ r e C V c

F

^{h (2.9)}

2.1.3 Brytningsindeks

Vi skal nå se på bølger som transmitteres gjennom et plan. Reeksjonen i

planene antas her som neglisjerbar (se gur 2.3). Transmisjonskoesienten

svarer til reeksjonskoesienten der atomformfaktoren

f (2θ, k) → f (0, k)

^.

Transmisjonskoesientenbetegnessom

− iq 0

^ogdentransmittertebølgenfra plan

s = 0

^{kanskrivesslik:}

A ⁽⁰⁾ _t = ˜ A 0

exp[2πi(νt − kR)]

R − iq 0 A ˜ 0

exp[2πi(νt − kR)]

R

^(2.10)

Det første leddet beskriverden opprinnelige bølgen fra kilden på plan

s = 0

i krystallen og det siste leddet er tillegget på grunn av spredning i planet.

Ved å antaat

q 0

^{er liten ogbruke} approksimasjonen:

e ^{−iq 0} ≈ 1 − iq 0

^(2.11)

Blir uttrykket for bølgen nå:

A ⁽⁰⁾ _t = (1 − iq 0 ) ˜ A 0

exp[2πi(νt − kR)]

R ≈ A ˜ 0

exp[2πi(νt − kR) − iq 0 ]

R

^(2.12)

0 1 2 3 s

d hkl

Figur 2.3: Foroverspredning: Den røde linjen beskriver den innkommende strålen som

blirsvekketavabsorpsjonogpågrunnavmultippelspredningiforoverretning.

d hkl

^angir

planavstanden.

I denne beskrivelsen av bølgen er det i utgangspunktet ikke tatt hensyn til

absorpsjoniplanetogDarwin tilføyerderfor en dempningsfaktorb.Siden

q 0

her er antatt reell blir

b

^{håndtert for seg. Dette er en konsekvens av at}

q 0

ⁱ

praksiserkompleksogfølgeligharen imaginærdel.Enannenmåteåinnføre

absorpsjonpåerved åmultipliserebølgenmed

(1 − b − iq 0 )

^{(Darwin, 1914b,}

s.678)). Den transmittertebølgenkannåskrives som:

A ⁽⁰⁾ _t = ˜ A ₀ b exp[2πi(νt − kR) − iq 0 ]

R

^(2.13)

Dette gjelder for plan

s = 0

^{. Når den} transmitterte bølgen fra plan

s = 0

^,

treer det neste planet, vil den bli spredt på ny. Noe blir også absorbert og

det måderfor tashensyn til absorpsjon. Dette gjøres ved åmultiplisere

A ⁽⁰⁾ _t

med b og ta med tillegget fra den spredte bølgen fra plan

s = 1

^{. Denne vil}

også bli dempet iplan

s = 1

^{. Den} transmittertebølgen fra dette planet blir da:

A ⁽¹⁾ _t =

(1 − iq 0 ) ˜ A 0 b exp { 2πi[νt − k(R + d hkl csc θ)] } R

− iq 0 A ˜ 0 b exp { 2πi[νt − k(R + d hkl csc θ)] } R

· b

≈ A ˜ 0 b ² exp { 2πi[νt − k(R + d hkl csc θ)] − 2iq 0 } R

(2.14)

d _hkl csc θ

^{er den ekstra lengden den} innkommende strålen må gå fra plan

s = 0

^tilplan

s = 1

^.Fordi

d hkl csc θ ≪ R

^{ernevneren tilnærmet konstant lik}

R

^.

Ved ågjøretilsvarendeberegningerforde nesteplanenennerviatligningen

for den transmittertebølgen fra plan s blir:

A ^(s) _t = ˜ A 0 b ^s+1 exp { 2πi[νt − k(R + sd hkl csc θ)] − (s + 1)iq 0 }

R

^(2.15)

Intensiteten til den transmitterte bølgen er proporsjonal med kvadratet av

amplituden.Absorpsjonskoesienten denert påintensitetsnivå erderfor:

b ^2j = exp( − µl 0 ) ⇒ b ² = exp( − µd hkl csc θ)

^(2.16)

Her er veilengden gjennom krystallen gitt ved

l 0 = jd hkl csc θ

^og

µ

^{er den}

Telleren i ligning (2.15) kalles for fasefaktoren og kan nå ved utgangen av

krystallen, skrives som:

exp { 2πi[νt − k(R + jd hkl csc θ)] − iq 0 j }

= exp { 2πi[νt − k(R + l 0 )] − iq 0

l 0 sin θ d hkl }

= exp[2πi(νt − kR)] exp[ − 2πikl 0 (1 + q 0 sin θ 2πkd hkl

)]

Viseraltsåheratbølgetallettilbølgenikrystallenharforandretsegiforhold

tilivakuum.Darwindenerte denneforandringensombrytningsindeksen til

krystallen:

n = 1 + q 0 sin θ 2πkd hkl

(2.17)

som tilsvarer ligning (1.29):

n = 1 − λ ² r e

2πV _c F 0

2.2 Beregninger for ere plan

2.2.1 Resultantamplitude

Ved å kjenne reeksjonskoesienten for reeksjon fra plan og brytningsin-

deksen til mediet, kan en nå gå videre og summere bølgene reektert fra

ereplan.Enkandabestemmeamplitudentildentotaltdiraktertebølgen,

resultantamplituden

A h

^.

Figur2.4:Tverrsnittavplan

0, 1, . . . , s, . . . , j

^.StrålekildenerplassertiKogdetektoren erplassertiP.ForågjøregeometrienenklereerK ogP plassertsymmetriskiforholdtil

midtnormalengjennom

O 0 , O 1 , . . . , O s , . . .

^{,derstrålenefraKtreerplanenei}krystallen.

I 0 , I 1 , . . . , I s , . . .

^{,ertenktekilderfordereektertebølgene.}

Fra gur 2.4 er

| −−→ I 0 P | = ρ 0 , . . . , | −−→ I s P | = ρ s

^og

| −−→ I 0 I s | = 2sd hkl

^{. Vinkelen}

6 (O s K, O s I s ) = 2θ s

^og

6 (O s K, O s P ) = π − 2θ s

^.

Fra ligning (2.5) har vi den reekterte bølgen fra det øverste planet,

s = 0

^.

Den innkommende bølgen til det andre planet er transmittert gjennom det

øverste planet,og gittav ligning (2.13). Ved å bruke samme fremgangsmåte

somiavsnitt2.1foråberegnedentransmittertestrålingenfraetplan,nner

enogsåuttrykketfordentransmittertestrålingenfor

s = 1

^{.Dennereekterte}

bølgentreerdetøversteplanetigjenogblirdermedtransmittertogdetskjer

enabsorpsjon. Fraavsnitt 2.1.3har en daatstrålensom treermålepunktet

P

^{er gittsom:}

A ⁽¹⁾ _r = − iq b ² A ˜ 0

exp [2πi (ν t − k ρ 1 ) − 2iq 0 ] ρ 1

Ved å gjøre dette for alleplanene og summere allebidragene, nner en den

totale amplitudenfor den reekterte strålingen fra

s

^{plan som:}

A h = ( − iq) ˜ A 0

exp [2πi (ν t − k ρ 0 )]

ρ 0

+ ( − iq) b ² A ˜ ₀ exp [2πi (ν t − k ρ ₁ ) − 2iq ₀ ] ρ 1

+ · · ·

+ ( − iq) b ^2s A ˜ ₀ exp [2πi (ν t − k ρ _s ) − 2isq ₀ ] ρ s

+ · · ·

^(2.18)

Det er en form for asymmetri i dette uttrykket:

q 0

^{blir tatt nøye med i}

regnskapet, mens

− iq

^{bare blir tatt med en gang. Denne modellentar nøye}

hensyn til spredningsbidragene i foroverretning og absorpsjon. Utover dette

tas det ikke hensyn til multippel spredning. Dette girkinematisk intensitet,

men med korrekt refraksjonseekt, det vil sien kodet versjon avBraggslov,

når mediets brytningsindeks tas i betraktning.

Enkanantaat

ρ 0 ≈ ρ s

^{for nevneren i ligning(2.18) ogved åsette inn for}

b ²

(ligning (2.16)) blir

A h

faktorisert på følgendemåte:

A h = − iq A ˜ 0

exp [2πi (ν t − k ρ 0 )]

ρ 0

× { 1 + exp[ − µd hkl csc θ + 2πik (ρ 0 − ρ 1 ) − 2iq 0 ] + · · ·

+ exp[ − sµd hkl csc θ + 2πik (ρ 0 − ρ s ) − 2isq 0 ] + · · · }

Videre gjør Darwin tilnærmingen

ρ 0 − ρ s ≈ −| −−→

I 0 I s | sin θ 0

^{, erstatter}

ρ 0 → ρ

og

θ 0 → θ

^{. T}otalreeksjonsamplituden blirda:

A h = − iq A ˜ 0

exp [2πi (ν t − k ρ)]

ρ

∞

X

s=0

exp( − sµd hkl csc θ − 4πiksd hkl sin θ − 2isq 0 )

≈ − iq A ˜ 0

exp [2πi (ν t − k ρ)]

ρ

1

1 − exp ( − µd _hkl csc θ − 4πikd _hkl sin θ − 2iq ₀ )

Matematiske detaljer:

For å beregne

P ∞

s=0 exp( − sµd hkl csc θ − 4πiksd hkl sin θ − 2isq 0 )

^bruker

en reglene for geometriskesummer.

∞

X

s=0

exp( − sµd hkl csc θ − 4πiksd hkl sin θ − 2isq 0 ) =

∞

X

s=0

x ^s

hvor

x = exp ( − µd _hkl csc θ − 4πikd _hkl sin θ − 2iq ₀ )

Forgeometriske summergjelder:

j

X

s=0

x ^s = 1 − x ^j 1 − x

Totalt antallplan, j, går mot uendelig,

j→∞ lim x ^j → 0

siden

ℜ ( − µd hkl csc θ − 4πikd hkl sin θ − 2iq 0 ) < 0

^{når en harabsorpsjon i}

systemet.Finner daden tilnærmede summensom:

∞

X

s=0

x ^s ≈ 1

1 − x = 1

1 − exp ( − µd _hkl csc θ − 4πikd _hkl sin θ − 2iq ₀ )

Braggsligningkjennerensom

2d hkl sin θ B = nλ

^{elleruttryktsom}

2kd hkl sin θ B = n

^{, hvor}

θ B

^{er Bragg vinkelen, se avsnitt 1.3. Ved å utvikle en Taylorrekke}

(matematisk detaljs. 49) for

sin θ

^om

θ B

^{og sette dette inn i Braggs ligning}

får en:

2πkd hkl sin θ ≈ nπ + 2πkd hkl (θ − θ B ) cos θ B

Ved å sette dette inn i uttrykket for den totale reeksjonsamplituden,

A h

A _h = − iq A ˜ ₀ exp [2πi (ν t − k ρ)]

ρ

× 1

1 − exp[ − µd hkl csc θ B − 4πikd hkl (θ − θ B ) cos θ B − 2iq 0 ]

≈ − iq A ˜ 0

exp [2πi (ν t − k ρ)]

ρ

× 1

µd hkl csc θ B + 2i[2πkd hkl (θ − θ B ) cos θ B + q 0 ]

^(2.19)

Denne tilnærmingen kan gjøres ved å bruke rekkeutviklingen av eksponen-

tialfunksjonen når argumentet

≪ 1

^.

Matematiske detaljer:

Taylorrekken for

sin θ

^om

θ B

^{kanen nne på følgendemåte:}

sin θ = sin [(θ − θ _B ) + θ _B ]

= sin (θ − θ _B ) cos θ _B + cos (θ − θ _B ) sin θ _B

Sidenen erinteressert ivinklernær Braggvinkelen,vil

θ − θ B

^{være liten.}

Derfor nyttes rekkeutviklingene for

sin (θ − θ B )

^og

cos (θ − θ B )

^tilførste

orden. Setterdette inn i ligningenover ogfår dauttrykketfor

sin θ

^lik:

sin θ ≈ (θ − θ B ) cos θ B + sin θ B

For å nne Taylorrekken til

csc θ

^om

θ B

^{kan en nytte} programvare som Matematia 8.0. En tarmed første ordens ledd og får:

csc θ ≈ csc θ B

2.2.2 Intensitet og eekt til strålingen

Intensiteten tilden reekterte bølgen,

I h

^{, er} proporsjonal med kvadratet av størrelsen på amplituden,

I h ∝ | A h | ²

^{, som nnes ved å} multiplisere ligning (2.19)med den komplekskonjugerte (Griths, 1989, s.359):

I h ∝ | q | ² ρ ²

1

(µd _hkl csc θ _B ) ² + 4[2πkd _hkl (θ − θ _B ) cos θ _B + q ₀ ] ²

^(2.20)

θ 0

^{beskriver nå den virkelige vinkelen mellom den} innkommende strålen og planene. Vi ser av ligningenover atintensitetsfunksjonen har sin maksimal-

verdi når

θ = θ 0

^der

θ 0

tilfredsstillerligningen

(θ 0 − θ B ) cos θ B + q 0

2πkd _hkl = 0

^(2.21)

Dersomensetterinnuttrykketfortransmisjonskoesienten,

q ₀

^{,gittiligning}

(2.4), nneren hvor stort avvikettil

θ 0

^{eri forhold tilBragg vinkelen.}

θ ₀ − θ _B = ∆θ _B = − q 0 |

^h

| λ

2π cos θ B ≈ λ ² r e C

V c π sin 2θ B ℜ F ₀

^(2.22)

Dette samsvarer med ligning (4.26) s. 572 i Authier (2001). Denne forskjel-

len er av størrelsesorden

10 ⁻⁶

^{. Ligning (2.20) viser også at}

I _h ∝ | F

^h

| ²

^som

Darwins dynamiske teori for

transmisjonsgeometri