No modelo aqui proposto de transformação da caulinita em esmectita via interestratificados K-S, a presença de defeitos estruturais nas partículas é um fator de grande importância. A caulinita em solos altamente intemperizados normalmente possui altos teores de Fe octaedral, cristais com formas subarredondadas e maiores desordens estruturais. Nos sedimentos e solos do grupo Barreiras, Corrêa et al. (2002) observaram predominância de formas arredondadas e coexistência de caulinita com celas unitárias mono e triclínicas, características associada aos diversos ciclos de intemperismo durante seu desenvolvimento.
Apesar da menor cristalinidade da caulinita dos solos desenvolvidos sobre os sedimentos do grupo Barreiras em relação à caulinita de origem geogênica, os solos pouco desenvolvidos das áreas declivosas apresentam características que sugerem menor ordenamento estrutural para este mineral (MELO et al., 2001, 2002). O tempo mais curto de formação, a maior presença de matéria orgânica e a interestratificação com minerais do grupo da mica são fatores que condicionariam este menor ordenamento estrutural do mineral nesses solos, comumente encontrados nas áraes adjacentes ao manguezal de Cananéia. Esta situação é bastante diferente das áreas próximas ao manguezal de Santa Cruz.
Esse fator certamente influencia as reações de transformação reversa para esmectita. A dissolução parcial, favorecida nas bordas dos cristais e zonas de maiores defeitos estruturais (HUERTAS; CHOU; WOLLAST, 1998, 1999), mais comum na caulinita pedogênica dos Cambissolos e Neossolos Litólicos que predominam na Serra do Mar, é então favorecida na caulinita formada nessas condições, fato condizente com a maior alteração do mineral no manguezal de Cananéia verificada por todas as técnicas. A situação distinta encontrada no manguezal de Santa Cruz certamente favorece a redução das taxas de transformação.
Os dados de decomposição dos picos 060 e de termogravimetria indicam a manutenção clara das propriedades associadas ao maior ordenamento estrutural da fase K-S mais caulinítica em Santa Cruz. Há uma correlação negativa significativa (R2 = 0,81) entre a largura dos picos 060 considerados como pertencentes à caulinita após a decomposição e a quantidade total de camadas de caulinita calculadas pelo Newmod II, indicando que a presença das altas quantidades do mineral está associada à manutenção de seu ordenamento estrutural (Figura 3.18). O grupo que possui as maiores quantidades do mineral é facilmente distinguido na parte final do gráfico e está associado às amostras do manguezal de Santa
Cruz, sendo justamente as que possuem os picos com menores larguras, fato que pode ser associado à maior ordenação estrutural e menor influência das camadas de esmectita (DUDEK, CUADROS, FIORE et al., 2006).
Figura 3.18 – Correlação entre os teores de caulinita calculados pelo Newmod II e a largura dos picos 060 decorrentes do procedimento de decomposição. A forte correlação negativa sugere que o maior ordenamento estrutural das fases está diretamente associado à sua manutenção nos solos dos manguezais estudados. O grupo de amostras na parte final do gráfico, com maiores proporções de caulinita, estão associadas ao manguezal de Santa Cruz
Os dados de FTIR, sobretudo para na região do estiramento dos grupos OH (3400-3800 cm-1, ver Figura 3.11), corroboram para esta hipótese. Nas amostras de Santa Cruz, as maiores intensidades e melhor resolução dos picos a 3700 cm-1 (vibrações dos grupos AlAlOH
octaedrais) têm relação direta com a manutenção de grandes quantidades de caulinita com maior ordenamento estrutural nas amostras (CUADROS; DUDEK, 2006). Esse fato é contrastante com os espectros de baixas resolução e intensidades produzidos pelas amostras de Cananéia, onde os valores de Nmed e Nmax introduzidos para a simulação das fases K-S mais cauliníticas (Tabelas 3.2 e 3.3) são baixos e há grande número de espécies K-S ricas em esmectita. A ausência de características associadas à maior cristalinidade das fases cauliníticas em Cananéia é, portanto, igualmente evidente nos espectros.
3.5 Conclusão
A caracterização estrutural realizada neste trabalho, baseada em diversas técnicas, demonstrou diferenças significativas entre o manguezal formado no litoral dominado pelas
falésias do grupo Barreiras e o manguezal desenvolvido no estuário de Cananéia, representante das condições geológicas da costa sudeste e parte da costa da região sul do Brasil. Grandes quantidades de argilominerais interestratificados com composição complexa foram identificadas, com certa similaridade ao que foi descrito no segundo capítulo
Os dois manguezais estudados apresentaram composições mineralógicas bastante distintas, sobretudo em relação à quantidade da fase K-S mais caulinítica, maior no manguezal de Santa Cruz. Apesar disso, diversas fases interestratificadas envolvendo caulinita e argilominerais 2:1 ricos em Fe octaedral também ocorrem neste manguezal, embora suas quantidades sejam bem inferiores aos observados no manguezal de Cananéia. A grande diversidade de fases K-S e as condições geoquímicas simuladas através da análise química e modelagem da atividade das principais espécies iônicas em solução sugere que o processo de transformação da caulinita em esmectita via interestratificados K-S, seguido da ilitização das fases esmectíticas ocorre nos dois locais de estudo, de modo similar ao que foi observado nos manguezais estudados no capítulo 2.
As diferenças mineralógicas observadas entre os dois manguezais devem ter origem em diversos aspectos. Primeiramente, na taxa de sedimentação elevada do manguezal de Santa Cruz, combinada ao provável estabelecimento recente deste manguezal quando comparado ao de Cananéia, desenvolvido desde a formação da Ilha Comprida, há mais de 5.000 anos antes do presente, com um aporte maior de argilominerais formados no estuário e adicionados ao solo do manguezal por retrabalhamento sucessivo de sedimentos por correntes de maré no canal de Cananéia, em condição geomorfológica mais favorável a este processo. A liberação de Si, provavelmente maior nos solos menos desenvolvidos das regiões de encostas da Serra do Mar, provavelmente é superior no sistema Iguape-Cananéia, fato que pode ter acelerado a formação de corpos silicosos biogênicos que disponibilizam Si para a formação de argilominerais após sua dissolução nos estuários (MICHALOPOULOS; ALLER, 2004).
Maior ordenamento da fase K-S mais caulinítica foi observada nas amostras do manguezal de Santa Cruz. Esse atributo, estritamente associado ao material de origem, deve controlar a taxa de transformação da caulinita depositada, reduzindo a quantidade de fases K- S esmectíticas. A caulinita formada nos sedimentos do grupo Barreiras, menos desordenada do que a caulinita formada nos solos menos desenvolvidos e com maiores teores de carbono orgânico da costa granítica, certamente controla essa taxa de alteração, proposta como principal mecanismo de transformação mineral nos solos de manguezais.
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4 CONCLUSÃO
As informações obtidas neste trabalho têm grandes implicações para a compreensão sobre o funcionamento dos manguezais como ecossistema e dos processos de gênese de seus solos. Informações inéditas a respeito da composição da assembleia mineralógica dos solos desse ambiente revelam grande complexidade que não havia sido detectada nos diversos trabalhos que caracterizaram as frações < 2 m dos solos de manguezais.
Em todos os manguezais estudados, cujas condições climáticas, geológicas e oceanográficas são bastante distintas entre si, há presença de uma assembleia mineralógica bastante diversificada nas frações 2-0,2 m e < 0,2 m, apesar das proporções dos minerais serem bastante diferentes entre os pontos e mesmo entre as frações de tamanho estudadas. Os filossilicatos interestratificados R0 são dominantes, sobretudo na fração mais fina. As fases de composição K-S são, sem dúvida, as mais notáveis em termos de complexidade e se apresentam em uma faixa de composição que sugere transformações cristaloquímicas no sentido da caulinita (herdada do continente) para esmectita férrica. Essa reação ocorre via interestratificação.
As condições geoquímicas observadas em todos os manguezais, que inclusive foi objeto de modelagem no capítulo 3, sugerem que as altas forças iônicas decorrentes da alta quantidade de espécies químicas associadas a cloretos, cátions básicos, silício, ferro e enxofre favorecem a dissolução parcial da caulinita e a formação gradual de argilominerais 2:1. Nesse sentido, este trabalho propõe que esse conjunto de reações pode ser enquadrado em um primeiro momento como dissoluções pontuais nos cristais seguidas de sobrecrescimento. Posteriormente, ocorrem transformações de estado-sólido, com rearranjo e difusão de átomos pela estrutura, sem ruptura de grandes volumes dos cristais (CUADROS, 2012). Essas transformações não envolvem dissoluções completas das partículas minerais seguida de precipitações dos produtos em solução, mas modificações estruturais pontuais na estrutura dos minerais, que seriam parcialmente dissolvidos (em zonas de maiores defeitos estruturais e nas bordas) e gradualmente transformados em outro tipo de estrutura.
As transformações aqui propostas envolvem, sobretudo, a retirada de cátions da solução do solo, uma vez que uma estrutura 1:1 está se transformando gradualmente em 2:1 através da adição de uma lâmina tetraedral rica em Si além de transformações octaedrais. Deve haver, portanto, consumo de Si, Fe, K, possivelmente NH4+ e Mg, além de outros elementos que
podem ser adsorvidos na entrecamada dos argilominerais 2:1 (Ca, Na, metais de transição etc.). Cátions básicos advindos da água do mar, cujos teores são extremamente elevados na água intersticial extraída, certamente têm seus balanços pouco influenciados pelo processo, devido ao aporte diário elevado decorrente da ação das marés.
Diferentemente do que ocorre nas espécies mineralógicas relacionadas a sulfetos e óxidos de Fe, propensas à rápida dissolução/precipitação em função oxidação ou redução decorrente das variações do estado redox do solo (OTERO et al., 2006; FERREIRA et al., 2007a; OTERO et al., 2009; NÖEL et al., 2013), as modificações nos argilominerais associadas estão relacionadas a modificações estruturais pontuais. Parte do processo final de ilitização envolve a redução do Fe3+ octaedral, provavelmente por ação microbiana (LIU et al., 2012; KOO et al., 2014), conforme mostram os dados de espectroscopia Mössbauer do capítulo 3. Há, em médio prazo, incorporação do elemento na estrutra dos argilominerais à medida que as transformações progridem.
O Si é provavelmente o elemento que mais é influenciado pelas transformações envolvendo os argilominerais. As altas concentrações do elemento observadas na água intersticial são provavelmente favorecidas pela dissolução das estruturas biogênicas presentes em diatomáceas e esponjas (MALDONADO et al., 2010) e posteriormente absorvidas durante a formação dos minerais 2:1 (MICHALOPOULOS; ALLER; REEDER, 2000; MICHALOPOULOS; ALLER, 2004). As reações de intemperismo reverso nos estuários tropicais influenciam, portanto, a dinâmica do elemento na interface entre os ecossistemas marinhos e continentais, em um processo que é provavelmente mais rápido que a própria dissolução dos minerais primários e secundários, via intemperismo (MICHALOPOULOS; ALLER, 1995).
Os processos descritos são de fundamental de importância para a dinâmica ecológica dos ecossistemas costeiros adjacentes ao manguezal. As reações associadas às transformações dos argilominerais incorporam grandes quantidades de Fe e Si, afetando em longo prazo a produtividade dos ecossistemas próximos aos manguezais, através da incorporação parcialmente irreversível na estrutura dos minerais. Futuros estudos devem ser realizados para verificar, quantitativamente, a extensão desses processos nas áreas costeiras tropicais.
O conjunto de transformações descritas nesse trabalho se enquadra nos processos gerais pedogenéticos que já haviam sido previamente apresentados por Ferreira et al. (2007a), de
diferentes maneiras. Embora dominados por processos inorgânicos, as reações envolvendo os argilominerais possuem relação direta ou indireta com a atuação dos organismos presentes no ambiente. As adições, decorrentes da sedimentação proveniente das áreas continentais adjacentes e dos sedimentos retrabalhados nos próprios estuários, se misturam às transformações como processos pedogenéticos gerais (SIMONSON, 1959) associados aos argilominerais.
Esses processos, embora essencialmente inorgânicos, são provavelmente influenciados pela ação dos organismos, não apenas na disposição vertical dos sedimentos (FERREIRA et al., 2007b; STIEGLITZ; CLARK; HANCOCK, 2013), mas na provável disponibilidade do Si para as transformações via dissolução de organismos bentônicos (MICHALOPOULOS; ALLER, 1995, 2004) e na redução microbiana do Fe octaedral dos argilominerais durante as transformações cristaloquímicas aqui propostas.
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