Dans la baie instrumentée, trois types d’instruments mesuraient les propriétés microphysiques de l’aérosol. Leurs principes de fonctionnement sont décrit plus en détail dans les annexes de ce manuscrit.
− Deux compteurs de noyaux de condensation (modèle CPC 3010 et 3025, TSI Inc.). Un
compteur de noyaux de condensation est un instrument qui détecte toutes les particules dont le diamètre est supérieur à son diamètre limite de détection. Les diamètres limites de détection définis à 50% d'efficacité de comptage sont respectivement de 10 nm (CPC3010) et 3 nm
(CPC 3025). Le flux d’aérosol (respectivement 1 L.min-1 et 1.5 L.min-1) prélevé passe par une
chambre chauffée (saturateur) contenant du butanol sous forme liquide. A la température de cette chambre, l’air chargé de particules se sature en vapeur de butanol avant de se diriger vers un condenseur vertical refroidi où les vapeurs d’alcool condensent sur les particules indépendamment de leur taille et de leur nature chimique. Le butanol permet d’obtenir de très fortes sursaturations (jusqu’à RH=500%) même pour de faibles différences de températures. Le diamètre minimum ne dépend alors que de la sursaturation imposée dans le condenseur qui elle-même dépend de la différence de température entre le saturateur et le condenseur. La verticalité du condensateur permet de réduire les pertes par sédimentation. Les particules sont ensuite détectées optiquement. Les particules éclairées par une source lumineuse laser diffusent suivant la théorie de Mie. Une lentille couvrant l’angle de diffusion recherché permet de focaliser la lumière sur un photodétecteur qui transforme cette énergie lumineuse en impulsion électrique, une impulsion correspondant à une particule. Cependant, une concentration trop élevée peut entraîner des risques de coïncidences (plusieurs particules en simultané dans le faisceau). Cette erreur peut être corrigée en appliquant une correction statistique.
3.1 Instrumentation 65
− Deux Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS, LaMP). Chacun est composé d’un
Differential Mobility Analyser (DMA) et d’un compteur de noyau de condensation. Le DMA
permet de séparer les particules en fonction de leur diamètre de mobilité électrique. L’air, préalablement débarrassé des plus grosses particules (>1µm) grâce à un impacteur, est chargé électriquement grâce à une source radioactive de Kr85. Les particules ainsi chargées passent dans une colonne à laquelle est appliqué un champ électrique. Ce champ électrique permet de séparer les particules porteuses de charges identiques (théorie de séparation des charges) en fonction de leur mobilité électrique donc de leur diamètre. Un CPC 3010 placé en sortie permet de compter le nombre de particules sélectionnées par le DMA. En variant l’amplitude du champ électrique dans la colonne (entre 0 et 10000V), on peut balayer une large gamme de diamètre de particules ( de 10 à 300 nm), avec une résolution temporelle de 3minutes.
− Deux compteurs optiques de noyaux de condensation (OPC modèle 1.108, GRIMM
Inc.). La méthode de mesure utilisée est la diffusion lumineuse. Une diode laser émet une lumière constante et monochromatique dans le visible (685 nm). L’échantillon d’air
(1.2 L.min-1) traverse le faisceau et diffuse la lumière. L’intensité de la lumière diffusée par
une particule est proportionnelle à son diamètre. Les noyaux de condensation sont classés suivant 8 classes de diamètres ( >300, >400, >500, >650, >800, >1000, >1600, >2000 nm), toutes les secondes.
Tous ces compteurs n’ont pas les mêmes principes de mesures et n’ont pas, non plus, les mêmes diamètres de coupure. De ce fait, ils ne mesurent pas les mêmes populations d’aérosols. Leurs indications, les écarts de concentrations ainsi que leurs rapports sont dépendants de la situation observée. La Figure 3.26, par exemple, montre les distributions
verticales obtenues à partir de ces quatre instruments, le 1er juillet 2006. Le diamètre de
coupure du CPC 3025 étant plus petit que celui du CPC 3010, le CPC 3025 comptent toujours plus d’aérosols que le CPC 3010. Dans la couche limite, le CPC 3025 mesure en moyenne
1900 cm-3 alors que le CPC 3010 ne mesure que, en moyenne, 1400 cm-3. Le CPC 3010
mesure en moyenne 26% de moins que le CPC 3025 dans les basses couches. Dans les couches supérieures, la différence entre les deux CPC est moins importante, ce qui prouve tout d’abord que la concentration des particules les plus fines est plus faible. Au-dessus de 3000m, la différence entre les deux compteurs de CN est de 16% en moyenne. Le SMPS, dont le principe est basé sur la mobilité électrique des particules d’aérosol, mesure une concentration de particules d’aérosol toujours inférieure à celle du CPC 3010 car son diamètre de coupure haut est de 300nm. Dans la couche limite cette différence est en moyenne de
500 cm-3, soit 33% en moins, tandis que dans la SAL, cette différence est en moyenne de
325 cm-3, soit 41% en moins. Le GRIMM, dont le diamètre de coupure bas est de 300 nm, ne
prend en compte que les plus grosses particules, ainsi il ne mesure pas du tout les mêmes concentrations que les CPC 3010 et 3025. Sa distribution verticale des aérosols est
A lt it ude ( m ) CN (cm-3)
Figure 3.26 : Distribution verticale des aérosols mesurée par le CPC 3025 (rouge) le CPC 3010 (bleu), le GRIMM (noir) et le SMPS (vert) durant le vol scientifique du 1er juillet 2006. Les symboles ouverts représentent la CL, tandis que les symboles pleins représentent la SAL. On peut noter que la distribution verticale des aérosols déterminée par le CPC 3025 est toujours supérieure à celle du CPC 3010.
Ces compteurs de noyaux de condensation ont préalablement été calibrés au laboratoire et leur gamme d’erreur est de l’ordre de 5%. La variabilité importante des valeurs mesurées par le CPC 3010 autour de 2500 m (Figure 3.26) est due au passage de l’ATR-42 dans une phase nuageuse. Les valeurs du CPC 3025 ne montrent pas la même variabilité car elles ont été traitées de manière plus rigoureuse. De même, le SMPS et l’OPC ont été calibrés et leurs gammes d’erreurs sont respectivement de l’ordre de 5% et 10%.
Le SMPS et l’OPC ont des principes de fonctionnement différents et utilisent des propriétés physiques différentes pour la détection des particules. En effet, le SMPS utilise le diamètre de mobilité électrique pour classer les particules tandis que l’OPC utilise un diamètre optique. Cette différence de principe physique de la mesure entraîne en général des différences de concentration de particules dans les classes de diamètre communes aux deux instruments. La mesure d’un diamètre de mobilité électrique étant soumise à beaucoup moins d’incertitudes que la mesure d’un diamètre optique (hypothèses de la théorie de Mie), les valeurs mesurées par le SMPS sont considérées comme valeurs de références. Ainsi, un facteur correctif théorique doit être appliqué aux données collectées par l’OPC afin d’obtenir un spectre complet de 10 nm à 2 µm en diamètre vrai.
Cependant, lors de la campagne AMMA, aucune classe de diamètre n’était commune aux deux instruments. Nous avons donc extrapolé les données du SMPS, puis nous avons appliqué un coefficient correctif sur l’OPC de façon à ce que les données de l’OPC et les données extrapolées se recoupent. Ce coefficient correctif variait entre 0.24 ± 0.11 pour les observations faites en juin et juillet et 1.15 ± 0.84 pour les observations faites en août. Après
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l’extrapolation et la correction des données, un ajustement par des lois log-normales est appliqué sur les valeurs du SMPS et de l’OPC de façon à obtenir un spectre granulométrique complet (de 7 nm à 2.5 µm). Cet ajustement est calculé en utilisant la méthode des moindres carrés et permet de représenter de manière satisfaisante les valeurs mesurées.
a) dN /dl ogD p ( cm -3 ) b) dN /dl ogD p (c m -3 ) Diamètre (nm)
Figure 3.27: Distribution granulométrique en nombre moyennée (trait plein noir) et après ajustement par des lois log-normales (trait plein rouge) des aérosols le 1er juillet 2006 dans la couche intermédiaire entre 1500 m et 2800 m (a) et dans la couche limite (b). La zone grisée représente la variabilité des mesures.
Le premier couple (SMPS/OPC) permet la mesure du spectre granulométrique des aérosols échantillonnés entre 20 et 2000 nm à température ambiante. En amont du second couple (SMPS/OPC) est installée une résistance chauffante. Cette dernière permet d’augmenter la température et ainsi de connaître l’évolution de la distribution granulométrique des aérosols après thermo-désorption. En effet, lorsqu’une population d’aérosol est chauffée, une partie de ses composants est volatilisée. La température de volatilisation d’une particule d’aérosol dépend de sa composition chimique (Tableau 3.8). La volatilisation d’une fraction ou de la totalité de ces composants correspond à une perte en nombre et en masse de la phase d’aérosol au profit de la phase gazeuse et affecte la distribution granulométrique de l’aérosol. Il est donc possible d’avoir une information sur la nature chimique des constituants à partir des données de thermo-désorption lorsque la température de la résistance chauffante varie. Pendant la campagne de mesures AMMA, la température était fixée à 280°C. Cette étude se limite donc à dissocier les espèces volatiles solubles, des espèces réfractaires en majorité peu solubles.
Tableau 3.8 : Température d'évaporation des différents composés chimiques.
Composés chimiques Température
d’évaporation (°C) Solubilité
Composés carbonés très volatils 30-125 Dépend du composé
Nitrate d’ammonium 60 Soluble
Sulfate 150 Soluble
Bisulfate d’ammonium 165-315 Soluble
Composés organiques peu volatiles 350-700 Dépend du composé
Macromolécules organiques 400 Insoluble
Chlorure de sodium 650 Soluble
Carbone suie 820 Insoluble
Aérosols réfractaires
(aérosols minéraux et métalliques) > 820 Insoluble
En comparant les distributions granulométrique en nombre, il est possible de déterminer l’état de mélange de la population des particules échantillonnées. Lorsque le spectre granulométrique, après volatilisation des particules, montre une évolution du diamètre d’un mode de particules sans toutefois modifier la concentration de ce mode de particules, le mélange est interne (particules contenant plusieurs espèces chimiques). En effet, chaque particule d’aérosol réagit de la même manière au changement de température. Par contre, dès
lors que la concentration du mode de particules est modifiée, le mélange est externe (une
particule est constituée d’une seule espèce chimique).