3.5 Fase fem: Brukertesting
3.5.2 High-fidelity brukertesting
Tem sido observado experimentalmente que a fronteira entre as fases AF e SF é de primeira ordem, como já comentamos anteriormente. No entanto, cálculos teóricos, em particular na teoria de campo médio, indicam que sob determinadas condições os spins não "saltam" diretamente da configuração paralela para a transversal, mas sim passam continuamente para a configuração transversal através de uma fase intermediária (I).
Considere um antiferromagneto simples descrito por duas sub-redes interpenetrantes A e B. A energia livre de Gibbs numa aproximação de campo médio pode ser escrita como [51]:
( ) ( )
[
]
(
)
∑
− + − + = α α α α α α α α αmAmB D mA mB µHA mA mB A N G 2 2 2 1 2 1onde µ é o momento magnético dos íons magnéticos, mA e mB as magnetizações das sub-redes A
e B respectivamente, e Aα e Dα representam os parâmetros de acoplamento inter sub-rede e intra sub-rede respectivamente, dados por:
α α 1 1 2 1 J Z A =− e α 2 α2 2 1 J Z D =
onde J1 é a constante de troca acoplando um spin com seus Z1 vizinhos mais próximos na outra sub-rede, e J2 acoplando um spin com seus Z2 vizinhos mais próximos na mesma sub-rede.
Para que a fase intermediária ocorra, é preciso que haja uma certa combinação de parâmetros de acoplamento A e D. É possível mostrar usando a aproximação de campo molecular a T = 0, que quando D < 0 < Ay < Az + D, que existe um campo onde o sistema passa da fase antiferromagnética para a fase intermediária (I) [51,52]. Um aumento do campo externo leva subseqüentemente a uma transição entre esta fase intermediária e a fase spin-flop. Assim, além das linhas de pontos críticos que separam as fases SF-P e AF-P, temos também a presença de duas outras linhas de segunda ordem que separam a fase intermediária das fases ordenadas, sendo que as quatro fronteiras de fase se encontram em um ponto tetracrítico [52]. Um esboço do diagrama de fases esperado neste caso pode ser observado na figura 1.8.
Fig 1.8 - Diagrama de fases previsto pela teoria de campo médio para determinada combinação de parâmetros A e D onde temos a presença de uma fase intermediária I.
A presença desta fase intermediária nas vizinhanças do ponto multicrítico tem sido questionada, pois devido à presença de flutuações críticas, os resultados previstos pela teoria de campo médio não são totalmente confiáveis. Assim, é possível que para os sistemas onde esta fase intermediária é prevista, esta só aconteça "longe" do ponto multicrítico [53].
É importante notar ainda que este ponto tetracrítico mencionado acima é diferente do ponto tetracrítico existente em sistemas magnéticos mistos com anisotropias competitivas. No caso descrito anteriormente, o ponto tetracrítico possui os parâmetros de ordem acoplados, isto é, o parâmetro de ordem característico da fase antiferromagnética e o da fase spin-flop estão acoplados, fazendo ambos o papel de parâmetro de ordem para a descrição da ordem magnética na fase intermediária. No caso de sistemas magnéticos mistos com anisotropias competitivas, os parâmetros de ordem estão desacoplados, e assim, um tipo de comportamento crítico diferente é observado [53].
Em analogia ao comportamento observado para um antiferromagneto simples, Aharony et al. mostrou que o modelo de Ising em Campos Aleatórios também apresenta uma transição spin- flop e a presença de um ponto multicrítico [54]. Através da análise do modelo na região da fronteira AF-SF, observaram que quando as flutuações são desprezíveis, isto é, quando se está longe do ponto multicrítico, uma única linha separando as fases AF e SF deveria ser observada. Por outro lado, quando o ponto multicrítico é aproximado, as equações satisfazem as condições para a existência de um ponto tetracrítico, o que implicaria na existência de uma linha dupla separando as fases AF e SF. Assim, estes pesquisadores sugeriram que perto do ponto multicrítico a linha de primeira ordem que separa as fases AF e SF deve se separar em duas de
2a ordem, criando desta forma uma região onde uma fase intermediária mista deva ser observada. O diagrama de fases proposto por eles pode ser observado na figura 1.9.
Fig 1.9 - Diagrama de fases proposto por Aharony et al. para o RFIM. A área entre as fases AF e SF corresponde à fase intermediária sugerida pelos pesquisadores.
No que se refere aos resultados experimentais obtidos na fronteira de fase AF-SF, podemos destacar o obtido por Cowley et al. para uma amostra de Mn0.75Zn0.25F2 [55]. Usando técnicas de espalhamento de nêutrons, estes pesquisadores mapearam o diagrama de fase deste composto diluído, obtendo uma linha dupla separando as fases antiferromagnética e spin-flop. Entre estas duas fases, o sistema, segundo propõem, se encontra em uma fase mista. A presença desta fase mista poderia resultar de um desalinhamento entre o campo magnético e o eixo cristalográfico c. A variação de concentração ao longo do cristal como causa do efeito é descartada por eles, já que esta deveria produzir um alargamento na transição spin-flop uma ordem de magnitude menor do que o observado. Este diagrama de fases retirado de [55] pode ser observado na figura 1.10.
Fig. 1.10 - Diagrama de fases H vs T para o Mn0.75Zn0.25F2. (retirado de [55]).
É interessante ressaltar que em quase todas as medidas magnéticas efetuadas para a determinação da transição spin-flop, não foi observada a presença de uma histerese como era de se esperar numa transição de 1a ordem. No entanto, King et al. [56], através da utilização de diferentes técnicas como NMR, rotação de Faraday, espectroscopia de absorção óptica, etc, observaram que para o MnF2 existe a presença de uma região de campo bastante estreita (cerca de 1 kOe) onde as fases AF e SF coexistem. Esta região intermediária é caracterizada pela presença de domínios de spins, alguns possuindo uma configuração antiferromagnética e outros uma configuração spin-flop. Nesta região intermediária, com o aumento do campo magnético externo ocorre um crescimento do tamanho dos domínios spin-flop às custas de uma diminuição dos domínios antiferromagnéticos. No entanto, na susceptibilidade aparece um máximo (pico) que não exibe histerese.
A presença de uma histerese na transição spin-flop em sistemas desordenados foi reportada pela primeira vez por Paduan-Filho et al. [57]. Através de medidas de susceptibilidade
AC no composto K2Fe(Cl1-xBrx)5.H2O observou-se uma largura anômala na transição spin-flop.
Devemos destacar ainda que no sistema Mn0.5Zn0.5F2, a presença de uma irreversibilidade na magnetização na região da transição spin-flop já havia sido reportada por Montenegro et al. [58].